Formulation de systèmes mixtes alumine/kaolin : Application à l'élaboration de matériaux multicouches par co-pressage

Formulation of mixed alumina/kaolin systems : Application to the elaboration of multi-layer materials by co-pressing

• Auteur / Autrice : Rana Al Tahan
• Direction : Cécile Pagnoux, Nicolas Tessier-Doyen
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance le 20/12/2023
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et Ingénierie (Limoges ; 2022-)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche sur les CERamiques
• Jury : Président / Présidente : Jean-Marc Heintz
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gilles Gasgnier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Helen Reveron, Emmanuel de Bilbao

Mots clés

Mots clés contrôlés

Mullite

Composites

Contraintes résiduelles

Kaolinite

Mots clés libres

Matériaux multicouches alumineux

Co-Ressage

Kaolinite

Aluminous multilayer materials

Residual stresses

Co-Pressing

Mullite

Résumé

Les architectures céramiques multicouches présentent généralement des propriétés mécaniques améliorées par rapport à leurs constituants monolithiques. Dans les matériaux à base d'alumine, l'ajout de kaolin peut avantageusement permettre de promouvoir i) la cristallisation de la mullite et ii) des contraintes résiduelles internes notamment par le contrôle du différentiel d'expansion thermique entre couches. À partir de poudres préparées par granulation cryogénique dont les formulations contiennent une quantité réduite d'additifs organiques, des composites alumine/mullite mis en forme par pressage uniaxial ont été élaborés et caractérisés. Deux kaolins différents sont utilisés dans cette étude avec des caractéristiques différentes en termes de cristallinité, de forme de grains, d'empilement de feuillets et de rapport face basale/latérale. L'originalité de ce travail a consisté à étudier en détail les mécanismes de dispersion des suspensions de kaolinite en milieu aqueux par acoustophorèse et de mettre en évidence la relation entre les propriétés électrocinétiques de la kaolinite, les caractéristiques physico-chimiques et le prétraitement thermique entre 200 et 800 °C. Les propriétés de frittage de formulations mixtes alumine/kaolinite ont été étudiées en fonction de la teneur en kaolinite (0-25%vol). Ce travail de thèse étudie la chaîne intégrée d'un procédé céramique en commençant par la sélection de la kaolinite comme matière première (acoustophorèse, RMN MAS), sa transformation cristallochimique en mullite (analyses thermiques, dilatométrie) et son incorporation dans une matrice d'alumine pour une architecture originale de matériaux multicouches aux propriétés modifiées de ténacité et de résistance à la rupture. Les matériaux multicouches élaborés présentent une bonne adhésion interfaciale malgré la présence d'une zone poreuse proche de l'interface des couches. Certaines configurations multicouches élaborées présentent une contrainte à la rupture améliorée de 30% par rapport aux matériaux monolithiques.

Multilayer ceramic architectures generally exhibit improved mechanical properties in regards with individual monolithic constituents. In alumina-based materials, addition of kaolin can advantageously promote i) mullite crystallisation and ii) internal residual stresses by monitoring thermal expansion mismatch between layers. From powders prepared by freeze granulation whose formulations contain a reduce amount of organic additives, alumina/mullite composites shaped by uniaxial pressing have been developed and characterized. Two different kaolins are used in this study, with different characteristics in terms of crystallinity, grain shape, layering and basal/lateral face ratio. The originality of this work consisted in studying in detail the dispersion mechanisms of kaolinite suspensions in aqueous media by acoustophoresis, and in highlighting the relationship between kaolinite's electrokinetic properties, physicochemical characteristics and thermal pretreatment between 200 and 800°C. The sintering properties of mixed alumina/kaolinite formulations were studied as a function of kaolinite crystallinity and content (0-25%vol). This thesis studies the integrated chain of a ceramic process, starting with the selection of kaolinite as a raw material (acoustophoresis, MAS NMR), its crystallochemical transformation into mullite (thermal analyses, dilatometry) and its incorporation into an alumina matrix for an original architecture of multilayer materials with modified properties of toughness and fracture resistance. The multi-layer materials developed show good interfacial adhesion despite the presence of a porous zone close to the layer interface. Compared to the monolithic materials, the most efficient multilayer configurations exhibit a failure stress improved by 30%.