Synthèse de microparticules de silicates riches en césium par interaction de combustible en fusion avec du béton : simulation expérimentale de phénomènes présents lors de l’accident de Fukushima Daiichi

Synthesis of cesium-rich silicate microparticles through the interaction of molten fuel with concrete : phenomena observed during the Fukushima Daiichi accident

• Auteur / Autrice : Hugo Laffolley
• Direction : Bernd Grambow, Christophe Journeau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des Matériaux
• Date : Soutenance le 18/10/2023
• Etablissement(s) : Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Atlantique Bretagne Pays de la Loire
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences (Le Mans)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique Subatomique et des Technologies Associées (Nantes)
• Jury : Président / Présidente : Abdesselam Abdelouas
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bernd Grambow, Christophe Journeau, Emmanuel Porcheron, Anna Smith, Fabienne Audubert, Olivier Evrard
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuel Porcheron, Anna Smith

Mots clés

Mots clés contrôlés

Corium

Catastrophe nucléaire de Fukushima (2011)

Aérosols radioactifs

Césium -- Isotopes

Mots clés libres

CsMP

Aérosols radioactifs

Fukushima Daiichi

Corium

Césium

CsMP

Radioactive aerosols

Fukushima Daiichi

Corium

Caesium

Résumé

Le 11 mars 2011, un puissant séisme et un tsunami ont provoqué l’accident nucléaire de la centrale de Fukushima Daiichi au Japon. Durant le déroulement de l’accident, des rejets radioactifs ont eu lieu vers les terres au Japon et vers l’Océan Pacifique. Parmi ces rejets radioactifs, des microparticules de silice amorphe contenant du césium radioactif (CsMP) ont été identifiées, et ce, en proportion significative et jusqu’à plusieurs centaines de kilomètres. Cette forme de pollution radioactive inédite est très peu soluble et son évolution dans l’environnement pourrait être significativement différente des formes jusqu’ici anticipées pour les rejets de césium. Plusieurs propositions ont été avancées par la communauté scientifique pour expliquer leur processus de formation. Il s’agit d’une donnée importante pour avoir une meilleure compréhension du déroulement de l’accident et savoir si elles doivent être prises en compte dans le terme source d’un nouvel accident hypothétique. Une expérience visant à reproduire une interaction corium-béton à petite échelle a été mise en place et a permis de valider que ce phénomène était en mesure de produire des CsMP. Une analyse détaillée des aérosols expérimentaux a permis d’observer des particules micrométriques et nanométriques, de composition chimique proche, constituées d’une matrice en silice amorphe et contenant des nano-inclusions cristallines. Finalement, un mécanisme de génération a été proposé pour expliquer l’origine des CsMP.

On March 11, 2011, a powerful earthquake and tsunami caused the nuclear accident at the Fukushima Daiichi power plant in Japan. During the course of the accident, radioactive releases occurred towards the land in Japan and into the Pacific Ocean. Among these radioactive releases, Cs-bearing microparticles (CsMP) of amorphous silica were identified as a significant pollution source. This unprecedented form of radioactive pollution is highly insoluble, and its behavior in the environment could be significantly different from previously anticipated forms of cesium releases. Several hypotheses have been put forward by the scientific community to explain the process of their formation. This aspect holds significant importance in enhancing our comprehension of the accident's progression and assessing the necessity of considering them within the source term of a hypothetical future incident. An experiment aiming to reproduce a small-scale corium-concrete interaction has been conducted and has confirmed that this phenomenon is capable of producing CsMP. A detailed analysis of the experimental aerosols revealed the presence of micrometer-sized and nanometer-sized particles, with similar chemical composition, consisting of an amorphous silica matrix and containing nano-inclusions. Finally, a generation mechanism has been suggested to explain the origin of CsMP.