Fragmentation dans les aimants pyrochlore frustrés : théorie et expérience

Fragmentation in frustrated pyrochlore magnets : theory and experiment

• Auteur / Autrice : Flavien Museur
• Direction : Elsa Lhotel, Peter Holdsworth
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique de la matière condensée et du rayonnement
• Date : Soutenance le 26/05/2023
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Néel (Grenoble, Isère, France ; 2007-....)
• Jury : Président / Présidente : Michel Kenzelmann
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Radu Coldea, Arnaud Ralko
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Patrik Henelius, Françoise Damay

Mots clés

Mots clés contrôlés

Transitions de phases

Matériaux magnétiques

Frustration (physique)

Mots clés libres

Magnétisme

Frustration

Emergence

Transitions de phases

Magnetism

Frustration

Emergence

Phase transitions

Résumé

Les aimants frustrés sont une classe fascinante de modèles théoriques autant que de matériaux. Ils ont été exploré avec succès pour tester les limites des paradigmes standard de la physique statistique et pour identifier des transitions de phase exotique. Certains des exemple les plus frappants sont les titanates d'Holmium et de Dysprosium, qui sont des réalisations expérimentales de glace de spins. Dans ces composés, des spins Ising peuplent un réseau pyrochlore en pointant vers l'intérieur ou l'extérieur des tétraèdres formant le réseau. Leurs interactions ferromagnétiques imposent un état fondamentale respectant une contrainte ''two in / two out'' dite règle de la glace. Aucun ordre magnétique n'est trouvé à 50 mk, mais des mesures de diffusion de neutrons montrent que des corrélations en forme de points de pincement se développent dans le facteur de structure. De plus, les mesures de chaleur spécifique ne retrouvent pas l'entropie complète attendue pour des degrés de liberté Ising. Cela amène à une description des glaces de spins en termes d'un champ émergent de divergence nulle, une connexion très importante en physique du solide. Les excitations se comportent comme des défauts topologiques de ce champ et sont appelées monopoles magnétiques. Une conséquence est que le champ émergent est fragmenté en deux composantes, une donnant la charge magnétique et l'autre un vide de charge comportant les fluctuations de divergence nulle. Cette propriété mathématique devient pertinente expérimentalement dans le cas des iridates d'Holmium et de Dysprosium, où les atomes d'Iridium s'ordonnent vers 130 K dans une structure antiferromagnétique et produisent un champ local alterné sur les ions terre rares. La compétition avec l'échange ferromagnétique déplace l'état fondamental vers un cristal de monopoles. Il peut être décrit comme la coexistence d'un ordre antiferromagnétique avec la moitié du moment ordonné, et d'une phase corrélée avec des fluctuations de divergence nulle associée à des points de pincement et une entropie résiduelle. La physique des glaces de spins dipolaire peut dès alors être rassemblée sous la forme d'un diagramme de phase de la fragmentation.L'objectif de cette thèse est d'étendre la connaissance de ce diagramme de phase, sous l'angle d'une proche collaboration entre théorie et expérience. Premièrement, nous étudions la stabilité de la phase fragmentée à très basse température où des fluctuations quantiques peuvent émerger. A l'aide d'un passage à un modèle de dimères, nous nous intéressons tout d'abord à un cas plus simple de fragmentation en deux dimensions. Nous identifions deux phases possibles ainsi qu'un paramètre d'ordre mesurable expérimentalement pour les distinguer. Par la même méthode, nous concluons qu'en trois dimensions le fragment classiquement désordonné s'ordonnerait sous l'action des fluctuations quantiques. Deuxièmement, nous nous intéressons au ruthénate d'Holmium, dont les ions Ho présentent une transition à 1,5 K. A l'aide de mesures magnétiques à basse température, de chaleur spécifique et de diffusion de neutrons nous trouvons que les ions Holmium ont un ordre magnétique partiel, une petite entropie résiduelle et un signal diffus particulier. Nous interprétons ces mesures dans le cadre de la fragmentation comme une nouvelle structure fragmentée, où le fragment ordonné est cette fois de nature antiferromagnétique. Enfin, nous réalisons des mesures plus ambitieuses de diffraction de neutrons et de chaleur spécifique alternative sous pression sur des pyrochlores iridates, dans le but de sonder le diagramme de phase et d'identifier les transitions prédites. Bien que les données expérimentales se soient avérées difficile à analyser, nous avons pu écrire une théorie de champ moyen pour le diagramme de phase complet pour aider à interpréter les observations.

Frustrated magnets are a fascinating class of both theoretical models and materials. They have been a fruitful playground to test the limits of standard paradigms in statistical physics, as well as identify exotic phase transitions. Some of the most striking examples are the Holmium and Dysprosium titanates, which were proven to be realizations of so-called spin ices. In these materials, Ising-like spins occupy sites of a pyrochlore lattice, pointing in or out of the tetrahedra forming the lattice. They interact ferromagnetically so in the lowest energy configuration the spins satisfy a two in / two out ice-rule. No magnetic order is found down to 50 mK, but correlations develop in the structure factor in the form of characteristic pinch-point patterns which were observed in neutron scattering experiments. In addition, specific heat measurements show that there is an incomplete release of the entropy expected for Ising degrees of freedom. This points towards a description of spin ices using an emergent divergence-free field, which connects spin ices to a wider range of phenomena in condensed matter and statistical physics. Excitations off the low energy manifold of states form topological defects in the emergent field. These are the magnetic monopole quasi particles that have been much studied over the last fifteen years. As a consequence the emergent field is fragmented into two components: one providing the magnetic charge and the other one a fluctuating background. This innocuous mathematical property gains experimental relevance in Dysprosium and Holmium iridate pyrochlores, where the Iridium atoms order antiferromagnetically at about 130 K and provide a staggered local field to the rare-earth spins. The competition with the ferromagnetic exchange shifts the ground state towards a so-called monopole crystal. It can be described as a coexistence of an antiferromagnetic ordered phase with half of the ordered moment, and of a fluctuating phase with ferromagnetic correlations and a divergence-free constraint, associated with pinch-point scattering patterns and residual entropy. The physics of dipolar Ising pyrochlores can then be brought together in the form of a fragmentation phase diagram.The objective of this thesis is to expand the knowledge of this phase diagram with an emphasis on a close collaboration between theory and experiment. First we study the persistence of the fragmented phase at low temperatures where quantum fluctuations could become relevant. Using a mapping to a dimer model rendered straightforward by the fragmentation formalism, we first investigate the case of a simpler two-dimensional example of fragmentation. We identify two possible phases and a measurable order parameter to tell them apart. Using the same method, we conclude that in three dimensions the classically disordered fragment would be driven to order by the quantum fluctuations. Then, we study the Holmium ruthenate pyrochlore which in Ho magnetic moments exhibit a transition at 1.5 K. We perform low temperature magnetic, specific heat and neutron scattering measurements and find that the Holmium ions have a partial ordered moment, a small residual entropy and peculiar diffuse scattering patterns. We interpret these results within the framework of fragmentation as a new fragmented structure, where the ordered fragment is this time of ferromagnetic nature. Finally, we perform challenging neutron diffraction and AC specific heat measurements under pressure on pyrochlore iridates, in order to probe the phase diagram and identify predicted transitions. While the experimental results proved difficult to analyze, we provide a more complete mean-field description of the phase diagram to help interpret the observations.