Amélioration de la méthodologie de prédiction de durée de vie des batteries de véhicules électriques

Improving the lifetime prediction methodology of Li-ion batteries for electric vehicles

• Auteur / Autrice : Marc Haber
• Direction : Olivier Raccurt
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux
• Date : Soutenance le 09/01/2023
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'innovation pour les technologies des énergies nouvelles et les nanomatériaux (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Pascal Venet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Delphine Riu
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Michel Vinassa, Serge Pélissier

Mots clés

Mots clés contrôlés

Batteries lithium-ion

Essais accélérés (technologie)

Matériaux -- Détérioration

Durée de vie (ingénierie)

Mots clés libres

Prédiction de durée de vie

Vieillissement Accéléré

Batteries Lithium ion

Lifetime Prediction

Accelerated Aging

Lithium ion batteries

Résumé

Dans le contexte de dé-carbonisation du secteur automobile, les batteries Li-ion sont reconnues comme une des solutions majeures à travers leur utilisation dans des véhicules électriques (VE).Les batteries Li-ion subissent des pertes de performances, impactant donc leur durée de vie. Avec un coût qui représente une part importante de celui du véhicule (jusqu'à 40 %), le critère de durée de vie, son estimation ainsi que la compréhension des mécanismes de dégradation jouent un rôle primordial quant à l'acceptation et le développement de la technologie des VE.Pour ce faire, l'état de l'art actuel propose des protocoles de vieillissement accéléré associés à des modèles. Ces tests consistent à augmenter l'intensité et/ou la fréquence des facteurs de stress comparé aux valeurs de l'usage réel, ayant pour but d'accélérer les dégradations et donc la perte de performance. Afin d'obtenir des résultats fiables, ces protocoles doivent être représentatifs de l'usage. Autrement dit, les mécanismes de dégradation qui se déroulent durant les tests doivent être de même nature physique que ceux qui se déroulent durant l'usage.Le but de la thèse consiste à améliorer la méthodologie de prédiction de durée de vie des batteries de VE à travers un regard orienté usage. Pour garantir la représentativité des mécanismes de dégradation, les tests doivent recréer la nature des facteurs de stress identifiés durant l'usage réel, sans dépasser le domaine de l'application.L'état de l'art permet de conclure que les protocoles actuels engendrent bien une perte de performance de façon accélérée, mais dans la majorité des cas les mécanismes de dégradation engendrés sont différents de ceux observés dans l'usage. De même, l'approche de cumul de dommage sur laquelle l'estimation de durée de vie se base semble être une raison majeure de l'imprécision de l'estimation de durée de vie.Suivant ces observations, la méthodologie proposée dans cette thèse pour l'amélioration de l'estimation de durée de vie se base sur trois axes :1. Étude approfondie de l'usage des batteries de VE2. Implémentation d'un protocole de vieillissement accéléré prenant en compte la coexistence et l'interdépendance des facteurs de stress3. Paramétrage d'un modèle de dégradationPlusieurs études de l'usage issues de la littérature, provenant de l'Europe, de l'Amérique du Nord, de l'Asie (Extrême-Orient) et l'Australie, ont été synthétisées et analysées. Ces études constituent alors plus de 37,000 VE de tous types ainsi que 228 millions de km de roulage. Ceci nous a permis d'obtenir une vision claire et précise de l'occurrence et de l'intensité des facteurs de stress.Une étude de roulage a été lancée au CEA pour compléter le manque d'information observé dans l'étude de l'art, notamment au niveau de la température des cellules. 24 volontaires ont participé à cette campagne de roulage sur un VE instrumenté en effectuant leur trajet journalier domicile-travail suivant trois catégories de distance jusqu'au domicile: courts (<10 km), moyens (de 10 à 20km) et long (de 20 à 40 km). En plus des mesures électriques, des mesures de température de toute l'architecture du pack batterie ont été effectuées durant les phases de roulage, de charge et de stationnement.Grâce à cette étude, un protocole de vieillissement original et breveté a été mis en place. Dans le cadre de la thèse, il a été appliqué sur une cellule Samsung PHEV 37 Ah. Des supports de cellules adaptés à des demandes de courants représentatifs et donc assez élevés ont été développés pour tester 38 cellules à 25 et 45 °C.Enfin, un modèle multi-physique de type Newman P2D a été couplé à une approche mécanistique, ayant pour but d'accéder à la physique des mécanismes de dégradation. Initialiser et calibrer le modèle a été effectué grâce à une étude ante-mortem exhaustive, permettant de mesurer plus de 70 % des paramètres. La validation des modèles est faite en se basant sur une comparaison des courbes de capacité incrémentale (IC).

In the context of switching to fossil-fuel-less mobility, Li-ion batteries are showing at the moment the best performances as they are involved in all types of Electric Vehicles (EVs).The battery faces, with usage and time, a loss of performance, or aging, limiting its use over a certain period of time. The problem with aging resides in the fact that till today the industry doesn't have an accurate lifetime estimation model to rely on, the main obstacle being the complexity of the aging mechanisms. With the elevated cost of the battery pack (up to 40% of the EV price), this triggers anxiety to both the car companies and the customers, leading to an economical obstacle for the evolution of EVs.In order to overcome this issue, researchers use accelerated aging tests. These tests consists of accelerating the impact of stress factors either by increasing their amplitude, and/or by increasing their frequency, leading to a faster loss of performance. For this approach to be reliable, the degradation mechanisms should represent what happens under normal use, only in a faster way and without producing extra degradation mechanisms.The aim of the thesis is to improve the current lifetime estimation methodology by focusing on the usage of EV batteries. In order to guarantee an aging mechanisms consistency, lab tests should recreate the stress factors encountered during the application, and shouldn't surpass the application's domain. Here lies the importance of real-time data vis-à-vis the stress factors and the failure modes of the battery.It has been proved in literature that overstress testing leads to erroneous interpretations of accelerated aging tests, as the applied stresses surpasses real usage applications. It has also been shown that using the cumulative damage approach when modeling the impact of the stresses on the performance of the battery is very questionable.Following these observations, the methodology for an improved accelerated aging procedure goes as follow:1. In-depth analysis of EV battery field data2. Implementation of a representative aging test taking into consideration the coexistence and interdependence of stress factors3. Parametrization of a performance/degradation modelNumerous infield studies taken from literature were reviewed and analyzed, targeting Europe, North America, Asia (Far East) and Australia. Overall, these studies account for over 37,000 vehicles of all type (BEV, HEV and PHEV) and 228 million km of driving. This helped us having a clear view on the major stress factors' occurrence frequency and intensity.A one year driving campaign in CEA was launched in order to complement the literature analysis of usage. 24 CEA employees volunteered to use a monitored EV for home-to-work trips during two weeks each. They were divided into three kinds of profiles depending on the distance from their homes: short (<10km), medium (from 10 to 20km) and long (from 20 to 40km). Along with the electrical and GPS measurements, the vehicle was implemented with thermocouples over the entire architecture of the battery pack and measurements were taken during driving, charging and parking conditions.This usage study made us come up with a novel patented accelerated aging approach. In the framework of the thesis, it was applied on a Samsung PHEV 37Ah battery cell, for plug-in hybrid EV applications. A customized cell holder able to withstand elevated currents was developed. Overall, 38 cells are tested under 25 and 45 °C.Finally, modeling was done using a combined Newman P2D model and a mechanistic approach. This is done in the purpose of illustrating the physics behind the degradation mechanisms. Initializing the Newman P2D model required an nearly exhaustive ante-mortem analysis with over 70% of the parameters having been measured. Modeling validation with the experimental data is based on the Incremental Capacity Analysis (ICA), rather on a simple estimation of the battery capacity.