Thèse soutenue

Etude de la stabilité des interfaces dans les batteries au lithium de type '' tout-solide'' par microscopie électronique en transmission

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Auteur / Autrice : Paul Naillou
Direction : Philippe AzaïsAdrien Boulineau
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, électrochimie, génie civil
Date : Soutenance le 14/12/2023
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Département des technologies des nouveaux matériaux (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Yann Bultel
Examinateurs / Examinatrices : Karine Masenelli-Varlot, Enora Lavanant
Rapporteur / Rapporteuse : Arnaud Demortière, François Weill

Mots clés

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Résumé

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Dans un contexte d’électrification croissante du parc automobile mondial, les accumulateurs basés sur la technologie lithium-ion constituent un enjeu capital de la transition énergétique. Au vu de leurs avantages, les électrolytes solides sont anticipés pour bâtir la prochaine génération de batteries au lithium, mais leur stabilité aux interfaces avec les électrodes est identifiée comme un verrou majeur à leur intégration. Par ailleurs, la caractérisation TEM est une approche largement démocratisée dans l’étude des phénomènes locaux en science des matériaux et excelle à fournir des données chimiques et structurales résolues à l’échelle atomique. Ainsi, ce travail de thèse s’attelle à comprendre l’origine de l’instabilité de l’électrolyte solide Li6PS5Cl, affichant des performances prometteuses, à l’interface avec la cathode, ici un oxyde lamellaire répandu de type NMC. Ce travail développe un panorama de la stabilité de l’argyrodite par caractérisation TEM dans des conditions de procédé industriel, il se compose d’une étude de la stabilité en salle anhydre et à l’air ambiant, une étude de la réactivité spontanée au contact de la cathode et une étude de la réactivité électrochimique en conditions de cyclage. L’utilisation d’un revêtement cathodique en oxyde de niobium a montré un effet positif sur la cyclabilité de la cellule attribué à une transformation de surface détaillée dans ce manuscrit. Enfin, un développement méthodologique a été réalisé en vue de caractériser la cellule par TEM operando électrochimique sous atmosphère contrôlée, réalisé à l’aide d’un dépôt de lame fine sur micropuce dans un porte-objet spécifique. Les progrès et verrous de cette technique sont présentés au terme de cette étude.