Développement et caractérisation mécanique et structurale d'un élastomère anisotrope renforcé par des microfibrilles de cellulose

Development as well as mechanical and structural characterization of an anisotropic elastomer reinforced by cellulose microfibrils

• Auteur / Autrice : Antoine Desigaux
• Direction : Gregory Chagnon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, électrochimie, génie civil
• Date : Soutenance le 27/06/2023
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Techniques de l’ingénierie médicale et de la complexité - Informatique, mathématiques et applications (Grenoble, Isère, France)
• Jury : Président / Présidente : Frédéric Bossard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marie Rebouah, Matthieu Fumagalli
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre Dumont, Jean-Benoît Le Cam

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fibres cellulosiques

Anisotropie

Élastomères

Mots clés libres

Elastomères

Anisotropie

Cellulose

Mécanique

Structure

Effet mullins

Elastomers

Anisotropic

Cellulose

Mechanics

Structure

Mullins effect

Résumé

Ce travail se place dans le cadre de la recherche sur le renforcement de matériaux élastomères avec des charges anisotropes. Le but est d'orienter les charges renforçantes dans une direction pour obtenir des propriétés mécaniques anisotropes, afin de mieux comprendre la relation entre structure et propriétés mécaniques d'élastomères initialement anisotropes. Les microfibrilles de cellulose (MFC) ont des caractéristiques particulièrement adaptées, c'est-à-dire, un module élastique élevé, deux dimensions de l'ordre du nanomètre, un facteur de forme ainsi qu'une surface spécifique élevés. Pour permettre la formation de liaisons fortes avec la matrice, un agent de couplage a été greffé à la surface des MFC. Les MFC greffées ont ensuite été incorporées dans une matrice Styrène Butadiène (SBR), et un protocole de fabrication a été développé afin d'orienter les MFC uniaxialement dans des films de SBR. Plusieurs taux de MFC entre 10 vol.% et 20 vol.% ont été utilisés. Des éprouvettes ont été découpées à 0° (INIT0), 45° (INIT45) et 90° (INIT90) par rapport à la direction principale d'orientation des MFC. Des essais de traction ont mis en évidence un comportement hyper-viscoélastique, initialement anisotrope avec la présence d'une forte accommodation à l'effet Mullins. Une augmentation de la pente des courbes contrainte-déformation est observée plus les fibres sont initialement alignées vers la direction de traction. Conjointement, une diminution de la contrainte à rupture et déformation à rupture est constatée. Les différentes orientations initiales de MFC ont également mis en évidence l'anisotropie de l'effet Mullins lors d'essais cycliques. Des mesures de diffraction de rayons X sous tension ont montré la rotation des MFC, initialement désalignées par rapport à la direction de traction, au cours de la déformation. Différents régimes de rotation des MFC ont été observés pour les différentes orientations initiales. En particulier, une rotation beaucoup plus importante a été observée pour les éprouvettes INIT90 que INIT45 et INIT0.

This work is part of the research on the reinforcement of elastomeric materials with anisotropic fillers. The aim is to orient the reinforcing fillers in a direction to obtain anisotropic mechanical properties, in order to better understand the relationship between structure and mechanical properties of initially anisotropic elastomers. Cellulose microfibrils (MFC) have particularly suitable characteristics, i.e. high elastic modulus, two nanometre dimensions, high aspect ratio and high specific surface area. To enable the formation of strong bonds with the matrix, a coupling agent was grafted onto the surface of the MFCs. The grafted MFCs were then incorporated into a Styrene Butadiene Matrix (SBR), and a fabrication protocol was developed to orient the MFCs uniaxially in SBR films. Several MFC fractions between 10 vol.% and 20 vol.% were used. Specimens were cut at 0° (INIT0), 45° (INIT45) and 90° (INIT90) to the main direction of orientation of the MFCs. Tensile tests revealed a hyper-viscoelastic, initially anisotropic behaviour with the presence of a strong Mullins accommodation. An increase in the slope of the stress-strain curves is observed the more the fibres are initially aligned towards the tensile direction. At the same time, a decrease in stress at break and strain at break is observed. The different initial orientations of the MFC also highlighted the anisotropy of the Mullins effect in cyclic tests. X-ray diffraction measurements under strain showed the rotation of the MFCs, initially misaligned with respect to the tensile direction, during deformation. Different rotation regimes of the MFCs were observed for the different initial orientations. In particular, a much greater rotation was observed for the INIT90 specimens than for the INIT45 and INIT0 specimens.