Électrodes poreuses hautement organisées pour l'immobilisation d'enzymes sur mesure

Highly organized porous and hierarchical electrodes for the immobilization of tailored enzymes

• Auteur / Autrice : Tatjana Safarik
• Direction : Alexander Kuhn, Nicolas Mano
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Physique
• Date : Soutenance le 16/06/2023
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Moléculaires (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Élizabeth Lojou
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Philip Nigel Bartlett, Claudine Boiziau
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Karolien De Wael, Dina Fattakhova-Rohlfing

Mots clés

Mots clés contrôlés

Mesure du glucose en continu

Matériaux poreux

Électrodes

Mots clés libres

Électrodes en or macroporeux

Cristaux colloïdaux

Électrodéposition

Recyclage redox

Immobilisation d'enzymes

Biopiles

Suivi du glucose

Effet magnétohydrodynamique

Macroporous gold electrodes

Colloidal crystals

Electrodeposition

Redox cycling

Immobilization of the enzymes

Biofuel cells

Glucose monitoring

Magnetohydrodynamic effect

Résumé

Le traitement du diabète représente un défi majeur pour la société et de nombreux outils de diagnostic sont développés afin d'obtenir un aperçu de l'état de santé d'un patient. Cependant, les progrès réalisés dans la technologie de surveillance du taux de glucose ont été lents et de nombreux verrous technologiques restent à résoudre. L'un des aspects les plus difficiles à surmonter est la biocompatibilité des capteurs implantables, de nombreuses molécules plasmatiques affectent leur précision et leur fiabilité à long terme de manière négative. Pour relever ces défis, ce projet de doctorat se concentre sur le développement d'architectures d'électrodes alternatives pour le biopile à combustible implantable au glucose. Des études expérimentales ont été menées pour développer de nouvelles architectures moléculaires afin d’améliorer les méthodes d'immobilisation des enzymes et d’étudier l'influence de paramètres externes sur la performance de la bio pile à combustible. Des matériaux poreux hautement organisés servent de base à la conception d'une double électrode cylindrique coaxiale avec un espace interstitiel réglable dans la plage des micromètres, en utilisant une approche « bottom-up ». En raison de l'espace réduit entre les électrodes, les molécules redox peuvent participer plusieurs fois à la réaction d'échange d'électrons, ce qui entraîne une amplification significative du signal. Les enzymes cathodiques et anodiques sont sélectivement immobilisées dans le système coaxial pour assembler une bio pile à combustible miniaturisée avec des propriétés de transport de masse améliorées. L'incorporation d'un fil d'argent dans la conception de l'électrode coaxiale permet de miniaturiser une cellule électrochimique contenant une électrode de travail, une contre-électrode et une électrode de référence. Des efforts sont également dirigés vers l'utilisation de matériaux flexibles pour étendre l'application des capteurs implantables aux dispositifs portable. De plus, la performance de la bio pile à combustible est améliorée en présence d'un champ magnétique externe, sans nécessiter d'énergie supplémentaire. Les résultats de cette étude devraient contribuer à l'avancement de la technologie de surveillance de la glycémie en abordant les défis liés à la conception du capteur.

Diabetes treatment presents a significant societal challenge and many diagnostic tools are developed in order to gain insight into a patient’s health status. However, progress toward the current state of glucose monitoring technology was gradual and is still facing multiple challenges that are yet to be solved. One of the most challenging aspects remains the biocompatibility of implanted sensors adversely affecting their long-term accuracy and reliability. To address these challenges, this PhD project focuses on developing alternative electrode architectures for implantable glucose biofuel cells. Experimental studies are conducted to develop novel architectural features, improve enzyme immobilization methodologies and investigate the influence of external parameters on the biofuel cell performance. Highly organized porous materials are the basis for the design of a cylindrical twin electrode with a gap in the micrometer range that can be fine-tuned through a bottom-up approach. Due to a small gap between the electrodes, redox molecules can participate multiple times in the electron exchange reaction resulting in significant signal amplification. Cathodic and anodic enzymes were selectively immobilized into the co-axial system to assemble a miniaturized biofuel cell with improved mass transport properties. The incorporation of a silver wire into the co-axial electrode design allows the miniaturization of an electrochemical cell containing a working, counter and reference electrode on a single wire. Efforts were also directed toward using flexible materials to extend the application from implantable to wearable sensors. Additionally, the BFC performance was improved in the presence of the magnetic field as an external parameter, without requiring additional energy input. The outcomes of this study are expected to contribute to the advancement of glucose monitoring technology by addressing challenges related to the sensor design.