Etude thermo-mécanique de la solidification de produits réfractaires électrofondus à base d'alumine, de zircone et de silice

Thermo-mechanical analyses of the solidification of electrofused alumina-zirconia-silica refractory blocks

• Auteur / Autrice : Tiphaine Houdard
• Direction : Charles-André Gandin, Franck Pigeonneau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique numérique et Matériaux
• Date : Soutenance le 13/07/2022
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences fondamentales et appliquées (Nice ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de mise en forme des matériaux (Sophia Antipolis, Alpes-Maritimes)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
• Jury : Président / Présidente : Emmanuel de Bilbao
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Charles-André Gandin, Franck Pigeonneau, Julien Zollinger, Isabelle Cabodi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuel de Bilbao, Pierre Benigni

Mots clés

Mots clés contrôlés

Solidification

Modèles mathématiques

Matériaux

Mots clés libres

Solidification

Criques à chaud

Macroségrégation

AZS

THERCAST

Simulation numérique

Solidification

Hot tears

Macrosegregation

AZS

THERCAST

Numerical modeling

Résumé

Les blocs de cuve des fours verriers sont principalement composés de Al2O3 - ZrO2 - SiO2, d'où leur abréviation courante de blocs AZS. Ils sont produits par électrofusion. Cette étude porte sur la solidification de ces blocs une fois coulés dans leur moule. Un objectif est de prévoir la formation des criques à chaud au cours du refroidissement. Un second objectif est de prédire la géométrie de la retassure dans la masselotte. Tout d'abord, une étude du matériau AZS a été réalisée pour valider les données thermodynamiques prédites par la base de données TCOX10. Celle-ci anticipe la présence de mullite, qui n'est pas observée expérimentalement. Des traitements thermiques à haute température valident cependant les résultats thermodynamiques et témoignent ainsi d’une certaine cinétique de cristallisation. Pour la suite de l'étude, la mullite est suspendue pour extraire les données utiles pour les simulations, telles que le chemin de solidification, la composition, la densité et l'enthalpie des phases en présence (zircone, corindon, phase vitreuse ici assimilée au dernier liquide présent à basse température). L'histoire thermique est mesurée sur des blocs industriels et est simulée avec le logiciel THERCAST®. Modéliser l'histoire thermique nécessite de tabuler les propriétés des différents domaines et d'ajuster les paramètres numériques. Le comportement mécanique d'un bloc est ensuite modélisé pour prédire la formation de criques à chaud, défauts qui peuvent être présents sur les arêtes des blocs. Après des observations expérimentales, différents critères pouvant prédire la susceptibilité de leur formation sont comparés. La déformation cumulée sur un intervalle de température donné est retenue. Une analyse porte sur les variations des valeurs obtenues selon le domaine de température ou la consistance viscoplastique. Une fois optimisées, les simulations prédisent correctement la susceptibilité de fissuration à chaud sur les blocs industriels. Pour prédire la retassure, des simulations thermomécaniques avec THERCAST® montrent que la composition, qui influence fortement la densité de la phase liquide, doit être connue localement. Cela nécessite donc de prédire la macroségrégation. Une cartographie expérimentale de la chimie du bloc est réalisée. Les tabulations des propriétés pour des oxydes à concentrations élevées a nécessité une adaptation de l'outil PATH de la librairie PhysalurgY®. En appliquant des solveurs de CIMLIB® depuis THERCAST® pour les résolutions thermique, hydraulique et solutale (pour les solutés Al2O3, SiO2 et Na2O présents dans les phases liquide, zircone et corindon), il est alors possible de modéliser, en supposant un domaine incompressible, la convection thermo-solutale au cours du refroidissement, la sédimentation des cristaux étant négligée. Les simulations prédisent la formation de canaux ségrégés partant des parois du bloc et remontant vers le centre du bloc ainsi qu'un enrichissement de la masselotte en phase vitreuse. La compressibilité pour modéliser l'impact sur la retassure dans la masselotte n'a cependant pas pu être implémentée.

Soldier blocks in glass furnaces are mainly composed of Al2O3 - ZrO2 - SiO2, they are therefore usually called AZS blocks. They are produced by electrofusion. This project is studying the solidification of those blocks after being poured in their mold. An objective is to anticipate the susceptibility of hot tears occurrence during the cooling down. A second objective is the prediction of the macro-porosity shape inside the riser. First, a study of AZS material was done to validate the thermodynamic data obtained by TCOX10 database. It predicts the formation of mullite, that is not observed experimentally. Heat treatments validate however the thermodynamic results, and indicate a kinetic of crystallization. For this study, mullite is rejected to extract the relevant data for simulations such as the solidification path, the composition, the density and the enthalpy of the phases (zirconia, corundum and glassy phase, considered as the remaining liquid phase at low temperature). Temperature history has been measured on industrial blocks and is simulated with THERCAST® software. To simulate the temperature history, it is required to tabulate the temperature properties of the different domains and to adjust numerical settings.Block mechanical behavior is modelled to predict the hot tears formation, defects located at the edge of the blocks. After experimental observations, several criteria to predict the susceptibility of tear formation are compared. Cumulated strain over a given temperature range is considered as the most relevant. A study compares the values obtained depending on the temperature range or the visco-plastic consistency considered. After optimization, computations predict correctly the hot tears susceptibility for blocks at industrial scale. To get a relevant shape of the macro-porosity, thermomechanical computations with THERCAST® show that the composition, which impacts deeply the liquid phase density, has to be known locally. Macrosegregation needs therefore to be implemented. An experimental map of chemical compositions is performed. The properties tabulations for concentrated oxide alloys required an adaptation of the PATH tool from PhysalurgY® library. By calling CIMLIB® solvers from THERCAST® for the thermal, hydraulic and solutal (for Al2O3, SiO2 and Na2O present in zirconia, corundum and glassy phases) computations, it is possible to model, considering an incompressible domain, the thermo-solutal convection during the cooling down, with sedimentation of crystals neglected. Numerical models anticipate the formation of segregated channels going upward from the skin to the core of the block and also the enhancement of glassy phase proportion inside the riser. However, the compressibility, to model the impact on the riser macro-porosity shape, had not been implemented.