Cristaux dopés ytterbium pour les technologies quantiques et l'analyse spectrale à très haute résolution

Ytterbium doped crystals for quantum technologies and high resolution spectral analysis

• Auteur / Autrice : Eloïse Lafitte-Houssat
• Direction : Philippe Goldner
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des Matériaux
• Date : Soutenance le 24/02/2022
• Etablissement(s) : Université Paris sciences et lettres
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de recherche de chimie Paris - Institut de recherche de chimie Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : École nationale supérieure de chimie (Paris)
• Jury : Président / Présidente : Matias Velázquez
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Signe Louise Seidelin, Hugues de Riedmatten
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Wolfgang Tittel, Patrice Camy

Mots clés

Mots clés contrôlés

Terres rares

Chimie quantique

Monocristaux

Mots clés libres

Terres rares

Mémoires quantiques

Monocristaux

Radiofréquences

Quantum memories

Single crystals

Rare earth

Radio frequencies

Résumé

Les cristaux dopés aux ions de terres rares sont des matériaux prometteurs pour le traitement de l’information quantique, grâce à la possibilité de réaliser des mémoires quantiques et des analyseurs spectraux large bande à basse température. De plus, il a récemment été démontré que le transfert de cohérence entre les spins électroniques et nucléaires pouvait être effectué avec une fidélité élevée dans ces matériaux, permettant d’envisager le stockage sur de longues échelles de temps. La possibilité d’agir directement sur le profil d’absorption de ces ions rend possible l’analyse de radiofréquences large bande et très haute résolution, ainsi que de nouvelles architectures de traitement du signal. Yb3+ possède des propriétés optiques remarquables dans Y2SiO5, notamment en termes de force d’oscillateur et de largeur inhomogène fine à faible concentration. Ce doctorat s’intéresse tout particulièrement à l’isotope 171Yb3+, qui est le seul ion de terre rare paramagnétique à spin nucléaire I=1/2, permettant d’avoir une structure énergétique relativement simple à exploiter. Grâce à la faible largeur inhomogène (≈1 GHz), les transitions de spin nucléaires sont résolues optiquement, ce qui maximise le pompage optique dans les niveaux de spin, et facilite les étapes de préparation dans les protocoles de traitement de l’information quantique.Le système 171Yb3+:Y2SiO5 est dotée de très bonnes propriétés en termes de temps de vie de cohérence, néanmoins limitée à basse température par des relaxations croisées entre spins voisins. Au lieu d’utiliser un champ magnétique pour réduire ces basculements réciproques, nous avons choisi de rester à champ magnétique nul, pour conserver le point ZEFOZ de notre système où les processus décohérents sont faibles, et nous avons utilisé une approche centrée sur le matériau pour repousser cette limite imposée par les relaxations croisées. Pour ce faire, la croissance de monocristaux a été effectuée au cours du doctorat par la méthode Czochralski, dont les paramètres peuvent être ajustés pour produire différentes propriétés au sein des échantillons produits. La qualité cristalline et l’environnement de l’ion sont optimisés pour augmenter la cohérence optique et de spin du système, ou encore pour améliorer la résolution et la bande passante pour l’analyse de signaux radiofréquences sur porteuse optique. Dans ces travaux de thèse, différents paramètres sont explorés dans le but d’identifier les conditions offrant les meilleures propriétés pour les applications visées : concentration en dopant, atmosphère de croissance, transition interrogée, orientation du cristal, et température du cryostat. Une étude approfondie du matériau a alors pu être menée selon ces conditions expérimentales. Malgré la plus grande sensibilité aux fluctuations électromagnétiques des ions de terres rares paramagnétiques, le temps de cohérence optique à champ nul le plus long, tout ion Kramers inséré dans YSO confondu, a été mesuré dans un cristal dopé à 2 ppm de 171Yb3+:Y2SiO5 élaboré sous atmosphère oxygénée, dépassant la milliseconde. Un moyen permettant de coupler efficacement 171Yb3+ à des plateformes photoniques intégrées a finalement été étudié, dans le but de compenser l’absorption intrinsèque faible des électrons 4f des ions de terres rares. Un monocristal dopé de LiNbO3 a été exploré pour la première fois, démontrant des propriétés prometteuses. Les grandeurs établies ici serviront de référence pour des travaux futurs dans ce matériau, dans lequel les procédés de nano-fabrication de guides d’onde ou de résonateurs optiques sont déjà matures d’un point de vue technologique.

Crystals doped with paramagnetic rare earth ions are promising materials for quantum information processing because they can provide large bandwidth optical memories and spectral analyzers at low temperature. Furthermore, it was recently demonstrated that coherence transfer was possible between optical and spin transitions in these materials, opening the way to long storage time capability. The ability to tailor the absorption profile of these ions also gives way to radio frequency analysis with a broad bandwidth and fast dynamics, and possible new architecture for signal processing. Yb3+ has very remarkable optical properties in Y2SiO5, especially in terms of oscillator strength and narrow inhomogeneous linewidths at low concentrations. This PhD work focuses on the 171Yb3+ isotope, which is the only paramagnetic rare earth ion with a nuclear spin I=1/2, leading to a simple energy level structure. Thanks to the narrow inhomogeneous linewidths (≈1 GHz), the nuclear spin transitions are optically resolved, which leads to efficient optical pumping of spin levels and can facilitate state preparation for quantum processing applications.The system 171Yb3+:Y2SiO5 shows great coherence properties, however limited at low temperature by cross-relaxation between neighboring spins. Instead of using a magnetic field to reduce these spin-flips, we chose to stay at zero magnetic field, to make use of the low-decoherence ZEFOZ point of our system, and used a material-focused approach to solve this cross relaxation limit. To do so, single crystals were grown during the PhD by the Czochralski method, with fully tunable growth conditions. High crystalline quality enhances optical and spin coherences for long storage time quantum memories or high-resolution high-bandwidth analysis of optically carried radio frequency signals. In this work, different parameters were investigated in order to identify the conditions offering the best properties for the desired applications: doping concentration, growth atmosphere, transition, orientation of the crystal, and temperature. A thorough study of the material could then be led as a function of these experimental conditions. Despite the higher sensibility of paramagnetic rare earth ions to magnetic field fluctuations, the longest optical coherence time at zero magnetic field for a paramagnetic ion could be obtained in a 2 ppm doped 171Yb3+:Y2SiO5 crystal grown under oxygen atmosphere, reaching more than a millisecond. A way to efficiently couple 171Yb3+ to integrated photonic devices was finally studied. A doped LiNbO3 single crystal was thus explored for the first time, showing promising properties. The values established here will serve as a reference for future work in this material, in which fabrication of nanoscale optical structures like waveguides or optical resonators is already a mature technology.