Propriétés optiques de nanosources de lumière hybrides or/semi-conducteur - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2022

Optical properties of gold/semiconductor hybrid nanources

Propriétés optiques de nanosources de lumière hybrides or/semi-conducteur

Victor Blondot
  • Fonction : Auteur
  • PersonId : 1199875
  • IdRef : 266267254

Résumé

Colloidal semiconductor nanocrystals are nanoemitters that can be chemically synthetized. They are very promising for several applications such as optoelectronic and photovoltaic devices, generation of quantum states or development of biomarkers.The goal of the thesis is to produce nanocrystal based structures that counteract some single nanocrystal limitations such as fluorescence blinking. For this purpose, collective emission such as superradiance, theoretically predicted by R. Dicke in 1954, can be employed. It allows to increase the spontaneous emission rate by a factor which grows with the number of emitters. Therefore, the emission of an ensemble of fluorophores can be enhanced by decreasing the relative importance of non radiative recombinations. Due to the dispersion of their spectral emission properties, nanocrystals are not ideal candidates to achieve this regime. However, theoretical studies have shown that their coupling with gold nanostructures can lead to a new kind of collective emission.After an overall presentation of the properties of CdSe core colloidal nanocrystals, we report the main characteristics of different collective emission regimes. Afterwards, the thesis covers the results of photoluminescence measurements carried out at room temperature and cryogenic conditions by using confocal microscopes coupled with photon counting or spectroscopic devices. Firstly, the individual nanocrystals have been characterised in order to obtain their fluorescence decay rates and spectral properties. Further experiments concern nanocrystal aggregates coated with a silica shell. They present a photostable emission in time and no blinking at all. Important Förster resonance energy transfers (FRET) have been demonstrated and thoroughly studied. Under cryogenic conditions, we have observed that the luminescence exhibits a component with a slower dynamic.The last part of the thesis is dedicated to the study of gold coated aggregates. In this case, the gold shell acts like a plasmonic resonator. We first highlight a correlation between photoemission decay rates and the diameters of the aggregates. Experimental results are in good agreement with the theoretical predictions of a model which simulates the plasmonic modes taking into account the resonator geometry. We additionally brought out a reduction of FRET efficiency in these structures. Last but not least, time resolved measurements of the autocorrelation function of the intensity performed at 4K with a Hanbury-Brown and Twiss set-up, allow us to demonstrate a major result: the emission displays photon bunching which is caused by a collective emission of the aggregates. Our results show that it is indeed the plasmonic modes that enhance this effect.
Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux constituent des nanoémetteurs synthétisables par voie chimique. Ils sont prometteurs pour des applications très diverses allant des dispositifs optoélectroniques et photovoltaïques, la génération d'états quantiques de la lumière ou encore le biomarquage.L'objectif de la thèse est de produire une structure basée sur ce type d'émetteurs qui pallie certaines de leurs limitations comme le scintillement de leur fluorescence. Pour y parvenir, des modes d'émission collective comme la superradiance, théorisée par Dicke en 1954, peuvent être mis à profit. Ils permettent d'accélérer le taux d'émission spontané par un facteur d'autant plus grand que le nombre d'émetteurs considérés est important. Il est ainsi possible d'augmenter la brillance d'un ensemble de nanosources de lumière en diminuant l'importance relative des effets non radiatifs. A cause de la dispersion de leurs propriétés spectrales d'émission, les nanocristaux ne constituent pas a priori de bons candidats pour atteindre ce type de régime. Cependant, des travaux théoriques ont montré que leur couplage avec une nanostructure d'or peut engendrer un nouveau régime d'émission collective.Après une présentation générale des propriétés des nanocristaux colloïdaux au cœur de CdSe, nous examinons les caractéristiques principales de différents régimes d'émission collective. La suite de la thèse est consacrée aux résultats d'expériences de photoluminescence menées à température ambiante ou cryogénique grâce à des microscopes confocaux associés à divers dispositifs de comptage de photons ou de spectroscopie. Dans un premier temps, nous avons caractérisé les nanocristaux individuels afin de connaître le taux de déclin de leur fluorescence et leurs propriétés spectrales. Les expériences ont ensuite été réalisées sur des agrégats de nanocristaux entourés d'une coque de silice. Ils présentent une émission particulièrement photostable dans le temps et ne scintillent pas. Nous avons mis en évidence et étudié en détail d'importants transferts d'énergie entre émetteurs de type FRET (Förster Resonance Energy Transfer). Nous avons aussi observé que les agrégats présentent un comportement particulier dans les conditions cryogéniques, avec l'apparition d'une dynamique de luminescence plus lente.La dernière partie du manuscrit est consacrée à l'étude des agrégats recouverts d'une couche d'or servant de résonateur plasmonique. Nous avons tout d'abord mis en évidence une relation entre taux de déclin de la photoémission et diamètre des agrégats. Les résultats expérimentaux sont en accord avec les prévisions théoriques d'un modèle permettant de simuler l'effet des modes plasmoniques en fonction de la géométrie du résonateur. Nous avons aussi démontré une réduction de l'efficacité des transferts de type FRET dans ces structures. Enfin, des mesures résolues en temps de la fonction d'autocorrélation de l'intensité menées à 4K à l'aide d'un montage Hanbury-Brown et Twiss nous ont permis de démontrer un résultat important : l'émission présente un groupement des photons qui correspond à une émission collective des agrégats. Nos résultats montrent que ce sont bien les modes plasmoniques qui exaltent cet effet.
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03891551 , version 1 (09-12-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03891551 , version 1

Citer

Victor Blondot. Propriétés optiques de nanosources de lumière hybrides or/semi-conducteur. Autre [cond-mat.other]. Université Paris-Saclay, 2022. Français. ⟨NNT : 2022UPAST076⟩. ⟨tel-03891551⟩
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