Ultrafast spin-currents mediated by spin-orbit coupling : towards new concepts for THz emitters

Courants de spin ultra-rapides assistés par interactions spin-orbite : vers de nouveaux concepts pour les émetteurs THz

• Auteur / Autrice : Enzo Rongione
• Direction : Henri Jaffrès, Sukhdeep S. Dhillon, Romain Lebrun
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 16/12/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Albert Fert (Palaiseau, Essonne ; 1995-....) - Laboratoire de physique de l'ENS (Paris ; 2019-....) - Thales Research and Technology (Palaiseau, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Laura Thevenard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Alexey Kimel, Nicolas Tiercelin, Chiara Ciccarelli
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alexey Kimel, Nicolas Tiercelin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique ultra-rapide

Antiferromagnétisme

Isolants topologiques

Spintronique

Spectroscopie terahertz

Mots clés libres

Terahertz

Spintronique

Isolants topologiques

Antiferromagnétisme

Interconversion spin-Charge

Dynamique ultra-rapide

Terahertz

Spintronics

Topological insulators

Antiferromagnets

Spin-Charge conversion

Ultrafast dynamics

Résumé

Le domaine terahertz (THz) est une partie importante du spectre électromagnétique, avec des applications pour l'imagerie médicale, le contrôle non-destructif ou encore les télécommunications ultra-rapides. Comparé aux autres régions du spectre, le domaine THz a été historiquement difficile d'accès à cause du manque de sources efficaces comptant sur des approches électroniques ou photoniques. Une récente percée a été la réalisation d'émetteurs THz spintroniques (STE) : des structures nanométriques, excitées optiquement et composées d'une couche ferromagnétique en contact avec un métal lourd à fort couplage spin-orbite (e.g. Co/Pt). Sous excitation ultra-rapide (femtoseconde), un courant de spin ultra-rapide est lancé à partir du matériau ferromagnétique vers le matériau adjacent. Par effet du couplage spin-orbite, le courant de spin subit un mécanisme de conversion spin-charge (SCC), comme l'effet Hall de spin inverse (ISHE), qui donne lieu à la génération transverse d'un courant de charge et à l'émission résultante d'un pulse THz en espace libre. La bande passante THz obtenue peut être large (de 300 GHz à 30 THz) et continue à cause du profil de la pompe et de l'absence d'absorption par des phonons. Les performances des STE sont comparables à celles des cristaux non-linéaires et plusieurs variables d'ajustement peuvent être explorées pour une optimisation plus poussée. Dans ce travail, nous présentons une étude fondamentale de l'opération des STE dans le régime sub-picoseconde pour fournir des éléments de compréhension sur la SCC ultra-rapide. Nous illustrons le rôle des interfaces de spin, des longueurs de relaxation et des temps de renversement de spin sur l'émission THz. La première approche consiste à changer les propriétés de SCC dans les métaux lourds par des alliages de spin-Hall (e.g. Au:W, Au:Ta) pour augmenter la contribution extrinsèque de l'ISHE, ainsi que l'ingénierie d'interfaces atomiques pour optimiser l'injection de spin. Nous démontrons la manipulation des courants de spin en utilisant des drains de spin (e.g. Au:W) pour éviter les réflexions de spin indésirables. Le rôle de semi-métaux de Weyl (e.g. Co₂MnGa), qui possèdent une plus grande polarisation de spin au niveau de Fermi, est également discuté. Dans une seconde partie, nous investiguons un nouveau mécanisme SCC d'interface avec des isolants topologiques issus de la famille du Bi (e.g. Bi₁₋ₓSbₓ, SnBi₂Te₄, Bi₂Se₂, Bi₂Te₃), pour lesquels une forte émission THz est reportée lorsque ces matériaux sont couplés avec des couches ferromagnétiques. Les isolants topologiques présentent des états de surface conducteurs alors que le matériau massif reste isolant, ce qui permet une plus faible absorption THz. Nous reportons une SCC plus forte aux interfaces, potentiellement par l'effet Rashba-Edelstein inverse via des états de surface hybridés de type Rashba, contrairement à l'ISHE dans les métaux lourds. Une troisième approche est de changer les propriétés de l'injecteur de spin. À la place de matériaux ferromagnétiques, nous présentons une architecture innovante basée sur des matériaux antiferromagnétiques (e.g. NiO/Pt), dont les modes propres résident naturellement dans le domaine THz. Nous montrons pour la première fois une contribution THz étroite en fréquence à 1 THz, qui est liée au vecteur de Néel. Nous prouvons que le rôle des interactions spin-phonon ultra-rapides est central. L'usage de matériaux antiferromagnétiques isolants offre donc une plateforme de choix pour l'émission cohérente et accordable dans le domaine THz. Pour finir, nous offrons des optimisations photoniques des STE, avec l'usage de couches anti-reflets ou de cavités THz, et nous démontrons théoriquement le photo-mélange THz spintronique. Ce travail représente une avancée significative dans la compréhension des STE et offre un aperçu de la nouvelle génération de sources spintroniques, qui se dirige vers la spintronique THz topologique ou encore vers l'émission THz à bande étroite.

The terahertz (THz) domain represents an important part of the electromagnetic spectrum, with potential applications stretching from medical imaging, non-destructive testing to high-speed telecommunications. Compared to other spectral regions, the THz range has been historically challenging to access owing to the lack of efficient and compact sources using electronic or photonic approaches. A recent breakthrough has been the realization of spintronic THz emitters, nanometer-thin optically excited heterostructures that are composed of a ferromagnetic layer in contact with a high spin-orbit coupling material (e.g. Co/Pt). Upon ultrashort (femtosecond) excitation, an ultrafast spin current is launched from the ferromagnetic layer into the adjacent layer. Owing to the strong spin-orbit coupling, the injected spin-current undergoes a spin-charge conversion (SCC) mechanism, such as the inverse spin Hall effect (ISHE), which leads to the generation of transverse transient charge current and subsequent free-space single-cycle THz pulses. Importantly, the obtained THz bandwidth can be broad (from 300 GHz to 30 THz) and gapless owing to the ultrashort pump profile and the absence of phonon absorptions. The performances of such spintronic THz emitters are already comparable to those of non-linear crystals and considerable parameter space is possible for further optimization and implementation of additional functionalities. In this work, we present an in-depth and fundamental study of the sub-picosecond operation of spintronic THz emitters, with an aim to provide insights into ultrafast SCC. We illustrate the key role of spintronic interfaces, effective spin relaxation lengths and spin-flip scattering times on the THz emission. The first approach here is to carefully tune the SCC properties in heavy metal systems through spin Hall alloys (e.g. Au:Ta, Au:W) to increase the extrinsic contribution to the ISHE, and the engineering of atomic interfaces to optimize the spin-injection. We show the manipulation of transient spin currents via the use of spin-sinks (e.g. Au:W) to avoid undesirable spin reflection. The role of Weyl semi-metals (e.g. Co₂MnGa) of high spin-polarization at the Fermi level is also discussed. In the second part, we investigate a novel interfacial SCC mechanism in topological insulators from the Bi-based family (e.g. Bi₁₋ₓSbₓ, SnBi₂Te₄, Bi₂Se₂, Bi₂Te₃), for which a strong THz emission is reported when coupled to ferromagnetic layers. Topological insulators present conductive surface states while the bulk remains insulating, allowing a lowered THz absorption as well as a possible enhancement of the SCC efficiency. We report that the SCC is larger at interfaces, potentially via the inverse Rashba-Edelstein effect on hybridized Rashba-like surface states, in contrast to the ISHE in the bulk of heavy metals. A third approach is then to change the properties of the spin-injector. Instead of ferromagnets, we show a cutting-edge architecture based on antiferromagnetic materials (e.g. NiO/Pt), as the intrinsic modes of such materials lies naturally in the THz range. We report for the first time a narrowband contribution to the THz emission centred at 1 THz that is linked to the antiferromagnetic Néel vector and where we evidence the central role of ultrafast spin-phonon interactions. The use of insulating antiferromagnetic materials offers thus an interesting platform for coherent emission and tunability over the THz range. Finally, we provide perspectives on the future photonic optimization of spintronic THz emitters through, for instance, the use of THz anti-reflective coatings or cavities and we demonstrate theoretically the spintronic THz photomixing operation to envision narrowband emitters. This work represents a significant step further in the understanding of spintronic THz emitters and provide insights on the novel generation of spintronic sources, going towards topological THz spintronics or narrowband THz emission.