Thèse soutenue

Simulations ab initio du pouvoir d'arrêt pour les ions contenant des électrons dans les matières
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Auteur / Autrice : Xixi Qi
Direction : Jean-Paul CrocombetteFabien Bruneval
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 09/11/2022
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : Physique en Ile de France
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de recherches de métallurgie physique (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 201X-2023)
référent : Faculté des sciences d'Orsay
graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
Jury : Président / Présidente : Nathalie Moncoffre
Examinateurs / Examinatrices : Jorge Kohanoff, Claudio Attaccalite, Aurélien de la Lande
Rapporteurs / Rapporteuses : Jorge Kohanoff, Claudio Attaccalite

Résumé

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La consommation de combustibles fossiles est un facteur principal des émissions de gaz à effet de serre. Face à une crise climatique planétaire, des solutions énergétiques alternatives s'imposent. L'énergie nucléaire présente l'avantage de la production de masse, mais expose les matériaux de structure à un environnement extrême dont les dommages doivent être étudiés. Les expériences traditionnelles utilisant des faisceaux de neutrons sont souvent coûteuses avec des échantillons difficiles à manipuler. Une meilleure alternative est l’irradiation aux ions. Une quantité importante mesurée lors de l’irradiation aux ions est le pouvoir d’arrêt, dont la référence la plus standard est le SRIM. Cette méthode empirique de calculs est ajustée sur une base de données expérimentales très complète. Mais pour les irradiations peu documentées, la fiabilité du SRIM n'est pas garantie et les calculs ab initio peuvent servir de références supplémentaires. Implémentée au sein du code MOLGW, notre méthode de simulation s'appuie sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT). L'utilisation de fonctions de base localisées du type gaussienne permet de décrire tous les électrons. L'objectif de cette thèse est d'introduire des fonctions de bases localisées suivant le projectile pour prendre en compte de ses électrons. Puisque la base du projectile se déplace, les équations de Schrödinger dépendantes du temps doivent être modifiées. On constate notamment l’apparition d’un opérateur D indispensable à la conservation d’orthonormalité de fonction d’onde. Cet opérateur contribue à une quantité d'énergie dont la précision numérique dépend fortement de la qualité de base. Le propagateur de Crank-Nicolson est choisi à la place du propagateur de Magnus du second ordre, en raison du fait que ce premier nécessite moins d'approximations dans une base nonorthogonale. Une stratégie de prédiction-correction est appliquée à la propagation. La mise à jour de matrices de grande taille demande beaucoup d'efforts de calcul pendant la propagation. Afin de réduire le coût, seuls les termes croisés entre la cible et le projectile sont sélectionnés pour le recalcul. L'implémentation a été validée par des tests de collisions atomiques avant d'être appliquée aux cibles solides. Notre approche traite les systèmes finis et les structures cristallines sont décrits par les agrégats. Deux groupes de paramètres de modélisation sont vérifiés par rapport à la convergence : la géométrie de l’agrégat et la qualité de base. On conseille un agrégat de forme cylindrique fin et long pour assurer la stationnarité du transfert d'énergie. Quant à la base, les séries cc-pVXZ de Dunning sont les plus adaptées pour les atomes de cible ainsi que pour les projectiles possédant d’électrons de coeur. Pour les projectiles plus légers, les séries standard cc-pVXZ suffisent. Les pouvoirs d’arrêt canalisés le long des directions cristallines (channeling en anglais) d’hydrogène et d’hélium sont étudiés dans un agrégat d’aluminium fcc [001]. Les résultats du channeling convergent plus rapidement quand l'agrégat est centré sur le canal. Les pouvoirs d’arrêt moyennés (random en anglais) d’hydrogène et d’hélium dans le lithium et l’aluminium sont analysés, ainsi que celui d’aluminium dans l’aluminium. Malgré un léger manque de convergence, nos résultats sont qualitativement corrects et en bon accord avec le SRIM, les données expérimentales et les résultats obtenu en base d'ondes planes par un autre groupe. Enfin une étude en parallèle de pouvoirs d’arrêt de proton et d’antiproton dans le LiF calculés sans la base de projectile sont montrés. Nos simulations décrivent correctement les comportements du pouvoir d’arrêt de proton observés par les expériences. En outre, on prédit un effet de Barkas négatif sans précédent à très basse vitesse. On explique cet effet par la déstabilisation d’une orbitale 2p d’ion F⁻ par un antiproton proche.