Un spin et ses vallées dans les matériaux lamellaires

Spin and valleys in layered materials

• Auteur / Autrice : Valeria Sheina
• Direction : Hervé Aubin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/02/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de nanosciences et de nanotechnologies (Palaiseau, Essonne ; 2016-....) - Moscow Institute of Physics and Technology (Moscou) - Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne) - Laboratoire de physique et d’étude des matériaux (Paris ; 2010-....) - Service de physique de l'état condensé (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Sophie Guéron
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Guillaume Schull, Franck Balestro
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Guillaume Schull, Franck Balestro

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dispositifs à micro-ondes

Spectroscopie tunnel

Résonance magnétique

Graphène

Spin

Mots clés libres

Spin et Vallées

Graphène

Micro-onde

2H-MoTe₂

STM

RPE

Spin and Valleys

Graphene

Microwave

2H-MoTe₂

STM

ESR

Résumé

Les états de spin quantiques constituent une ressource pour le développement des technologies quantiques. Ils ont été envisagés pour la réalisation d'ordinateurs quantiques, de simulateurs quantiques et de capteurs quantiques. Ces objectifs à long terme nécessitent l'identification d'hôtes appropriés pour les états de spin quantiques avec un temps de cohérence long et compatibles avec les technologies de microfabrication. En raison de leur caractère bidimensionnel qui permet une localisation plus aisée des dopants dans le matériau, les couches monoatomiques des matériaux de Van-der-Waals présentent un vif intérêt. Dans ce manuscrit, je décris des travaux expérimentaux qui abordent deux problématiques dans ce domaine. Premièrement, l'identification de défauts ponctuels avec des propriétés de spin intéressantes dans les matériaux de Van-der-Waals ; deuxièmement, la détection électrique de la résonance magnétique (EDMR) dans ces matériaux Van-der-Waals. Après un premier chapitre introductif, le deuxième chapitre présentera les techniques expérimentales employées, en particulier, la Microscopie à Effet Tunnel (STM) et la Résonance de Spin Electronique (ESR). Le troisième chapitre présentera le contexte théorique, en particulier, les hamiltoniens à liaison fortes et les propriétés de symétrie des structures de bandes. Le chapitre quatre présente une caractérisation détaillée des propriétés de charge et de spin de cristaux 2H-MoTe₂ dopés au brome par transport, ESR et STM. J'ai identifié trois défauts ponctuels : la lacune de molybdène VMo, l'antisite de molybdène MoTe et la substitution BrTe par le dopant Br. En me concentrant sur BrTe, j'ai trouvé que le dopant Br fournit un signal de résonance de spin, d'amplitude élevée, à basse température dans le régime VRH, atteignant une durée de vie de cohérence d'environ 50 ns à la température 10 K. De plus, j'ai trouvé que les niveaux électroniques de ce dopant s'hybrident aux vallées dans la bande de conduction, ce qui donne lieu à une modulation caractéristique de la densité d'états avec des composantes de Fourier correspondant à la différence entre les vecteurs d'onde des vallées. Ensemble, ces observations montrent que BrTe produit un état de vallée de spin où les nombres quantiques de spin et de vallée sont verrouillés. Ceci est d'un intérêt pratique car de tels états peuvent être manipulés commodément par des champs électriques. Enfin, je montre que la résonance de spin peut être observée grâce à des mesures de transport électrique. Le chapitre cinq présente une caractérisation des propriétés de transport du graphène, encapsulé dans du hBN, sous irradiation micro-ondes. Je montre qu'une détection électrique de la résonance de spin est également possible dans ce matériau. Le changement de résistance de l'échantillon sous irradiation micro-ondes même dans des conditions non résonantes a compliqué l'identification du mécanisme permettant la détection de résonance de spin. Cependant, une analyse minutieuse des données montre que le signal de résonance de spin provient d'une magnétorésistance dépendante du spin, qui est la conséquence probable des processus de diffusion dépendant du spin tels que la diffusion Elliot-Yaffet. Je propose un modèle simple reliant le signal de résonance de spin à la moyenne temporelle de la composante d'aimantation perpendiculaire < M_z>. Ce modèle montre que le signal de résonance de spin résulte de la précession simultanée du spin autour de son axe de quantification et de la modulation micro-onde de la densité de porteurs au point de Dirac.

Quantum spin states constitute a resource for the development of quantum technologies. They have been considered for the realization of quantum computers, quantum simulators and quantum sensors. These long-term goals demand for the identification of appropriate hosts for quantum spin states with long coherence time and compatible with microfabrication technologies. Because of their two-dimensional character that enables an easier localization of the dopants in the material, monoatomic layers of Van-der-Waals materials are of intense interest. In this manuscript, I describe experimental works that address two issues in this field. First, the identification of point-defects with interesting spin properties in Van-der-Waals materials; second, the Electrical Detection of Magnetic Resonance (EDMR) in those Van-der-Waals materials. After a first introductory chapter, the second chapter will present the experimental techniques employed, in particular, Scanning Tunneling Microscopy (STM) and Electron Spin Resonance (ESR). The third chapter will present the theoretical background, in particular, the effective tight-binding Hamiltonians and the symmetry properties of the band structures. Chapter four presents a detailed characterization of charge and spin properties of bulk Bromine-doped 2H-MoTe₂ crystals by transport, ESR and STM. I have identified three point-defects: the Molybdenum vacancy VMo, the Molybdenum antisite MoTe and the Br dopant substitution BrTe. Focusing on BrTe, I have found that the Br dopant provides a large spin-resonant signal at low temperature in the variable range hopping regime, reaching a coherence lifetime of about 50 ns at the temperature of 10 K. Furthermore, I have found that the electronic levels of this dopant are hybridized to the valleys in the conduction band, which give rise to a characteristic modulation of the density of states with Fourier components corresponding to the difference between the wave-vectors of the valleys. Together, these observations show that BrTe produces a spin-valley state where the spin and valley quantum numbers are locked. This is of practical interest as such states can be manipulated conveniently by electric fields. Finally, I show that the spin resonance can be observed through electric transport measurements. Chapter five presents a characterization of the transport properties of graphene, encapsulated in hBN, under microwave irradiation. I show that an electrical detection of the spin resonance is also possible in this material. The change of sample resistance under microwave irradiation even in non-resonant conditions complicated the identification of the mechanism enabling spin resonance detection. However, a careful analysis of the data shows that the spin-resonant signal originates from a spin-dependent magnetoresistance, which is the likely consequence of spin-dependent scattering processes such as Elliot-Yaffet scattering. I propose a simple model relating the spin-resonant signal to the time average of the perpendicular magnetization component < M_z>. This model shows that the spin resonant signal results from the simultaneous precession of the spin about its quantization axis and the microwave modulation of the carrier density at the Dirac point.