Nouveaux effets quantiques induits par désordre aléatoire dans les composés magnétiques frustrés

Novel quantum behaviors induced by random disorder in highly frustrated magnets

• Auteur / Autrice : Suvam Bhattacharya
• Direction : Philippe Mendels, Edwin Kermarrec
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 07/01/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des solides (Orsay, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Françoise Damay
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pierre Dalmas de Réotier, Virginie Simonet, Ludovic D.C. Jaubert
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Pierre Dalmas de Réotier, Virginie Simonet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Relaxation spin-réseau

Liquides de spin

Frustration (physique)

Liquides quantiques

Diffusion inélastique

Mots clés libres

Diffusion inélastique de neutrons

Désordre quantique

Frustration

Pyrochlore

Liquide de spin

Triangulaire

Inelastic neutron scattering

Quantum disorder

Frustration

Pyrochlore

Spin liquid

Triangular

Résumé

Cette thèse est dédiée à l’étude expérimentale de nouveaux matériaux quantiques frustrés à base de terre rare de spin effectif S=1/2, par mesures d’aimantation et de susceptibilité magnétique, ainsi que par spectrocopies de neutrons et de muons. Le dénominateur commun de l’ensemble de ce travail expérimental est la compréhension de l’effet d’un désordre aléatoire sur les états quantiques exotiques présents dans ces composés frustrés à base de terre rare. Motivés par la récente découverte du nouveau composé triangulaire YbMgGaO₄ – qui montrent des signatures expérimentales d’un état de liquide de spin quantique en présence d’un désordre chimique important - nous étudions d’abord le composé iso-structural ErMgGaO₄ afin de mettre à jour les effets du désordre sur les propriétés magnétiques dans cette famille de composés. Nous confirmons l’anisotropie de l’ion magnétique Er³⁺ (1) rapportée par des mesures précédentes sur monocristal et mettons en évidence l’existence d’un ordre de spin modulé de type « stripe » en dessous de T = 2.5 K d’après les mesures de diffusion élastique de neutrons. De plus, les spectroscopies de neutrons et de muons démontrent l’existence de fluctuations de spins qui persistent jusqu’à 25 mK, d’après la présence d’un continuum (intensité quasi-élastique) en diffusion de neutrons et d’un taux de relaxation constant en spectroscopie de muons. Ce comportement de liquide de spin est peut-être dû à la superposition de tous les états dégénérés des ordres modulés de spin, séparés par une faible qui peut alors être franchie grâce aux fluctuations thermiques ou bien par effet tunnel. Cette hypothèse pourrait permettre de mieux comprendre les fluctuations de spins quasi-omniprésentes dans les composés frustrés à base de terre-rare en présence d’un désordre important. Dans une approche alternative, nous avons également étudié de nouveaux composés quantiques triangulaires à base d’ytterbium, qui présentent un réseau triangulaire régulier et sans la présence de désordre détectée, afin de rechercher de nouveaux candidats expérimentaux à l’état de liquide de spin quantique. Enfin, nous avons sondé les propriétés d’une nouvelle famille de pyrochlore, Yb₂(Ti₍₁₋ₓ₎Zrₓ)₂O₇, dans laquelle la substitution du Zr sur le site du Ti induit une pression chimique qui déstabilise l’ordre magnétique observé dans le composé parent x=0 et avons suivi l’évolution de la dynamique de spin par diffusion inélastique de neutrons pour différentes valeurs x, en champ magnétique nul et appliqué. La compréhension fine de nos résultats expérimentaux de spectroscopie neutronique pourrait permettre de mieux comprendre le mécanisme responsable de la transition d’un état ordonné ferromagnétique (x=0) vers un état de type liquide de spin, par exemple à cause de la diffusion des magnons causée par un désordre aléatoire. Nos résultats fournissent une base solide pour de futurs modèles théoriques dédiés à la compréhension de l’origine d’un continuum d’excitations dans les composés frustrés désordonnés à base de terre rare.

This thesis is dedicated to the experimental study of new effective spin S=1/2 rare-earth based frustrated quantum magnets using magnetization measurements, neutron and muon spectroscopies. The common thread of this body of experimental work is to understand the effect of random disorder on the exotic quantum states of these highly frustrated rare earth based magnets. Motivated by the recent discovery of the new quantum triangular magnet YbMgGaO₄ –which shows controversial experimental signatures of spin liquid behavior in the presence of strong chemical disorder –, we first investigate the sister compound ErMgGaO₄ of the same structural family in order to shed new light on the effect of disorder on their magnetic properties. We confirmed the single-ion anisotropy already reported on single-crystal and further detected the signature of a striped-order state at T = 2.5K from elastic neutron scattering. Furthermore, neutron and muon spectroscopies both showed the existence of persistent dynamics in the form of a quasi-elastic continuum and a constant muon spin relaxation rate down to 25 mK. Its spin liquid behavior may originate from the superposition of all the possible degenerate stripe-ordered phases, separated by a small energy barrier, which can be overcome by thermal fluctuations or quantum tunneling. Our results pave the way to the understanding of the ubiquitous spin fluctuations in the context of rare-earth frustrated magnets with strong disorder. Alternatively, we focus on new Yb-based quantum triangular magnets, with a perfect triangular lattice and without any detectable disorder, to search for other quantum spin liquid candidates. Finally, we investigate the new pyrochlore series Yb₂(Ti₍₁₋ₓ₎Zrₓ)₂O₇, where the substitution of Zr on the Ti site is used as chemical pressure to destabilize the magnetic order observed for the pure, x=0, parent compound, and explored the evolution of the spin dynamics in the vicinity of this peculiar x=0 phase in zero and in applied magnetic fields. A detailed modelling of our inelastic neutron scattering results on the x=0 and Zr-substituted samples may hold the key for understanding the mechanism that turns the splayed ferromagnetic order into a fluctuating spin liquid regime, perhaps because of a strong scattering of magnons caused by random disorder. It provides a strong constrain to any theoretical model trying to address the origin of the continuum of scattering in disordered rare-earth frustrated systems.