Nanohybrides intégrés à des puces microfluidiques pour la production d'hydrogène et la catalyse

Nanohybrids in microfluidic chips for hydrogen production and catalysis

• Auteur / Autrice : Joseph Farah
• Direction : Eric Doris, Florent Malloggi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 13/12/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes
• Partenaire(s) de recherche : référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Chimie (2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Nanosciences et innovation pour les matériaux, la biomédecine et l'énergie (Gif-Sur-Yvette, Essonne ; 2015-....) - Médicaments et technologies pour la santé (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2020-....)
• Jury : Président / Présidente : Christophe Colbeau-Justin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Cécilia Ménard-Moyon, Laetitia Chausset-Boissarie, François-Xavier Felpin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Cécilia Ménard-Moyon, Laetitia Chausset-Boissarie

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanotubes de carbone

Nanotubes

Catalyse hétérogène

Microfluidique

Mots clés libres

Chimie en flux

Microfluidique

Catalyse hétérogène

Photocatalyse

Nanotubes de carbone

Flow chemistry

Microfluidics

Heterogeneous catalysis

Photocatalysis

Carbon nanotubes

Résumé

Ces dernières années, la microfluidique s’est révélée très prometteuses pour le domaine de la photocatalyse et la catalyse hétérogène. Les réacteurs microfluidiques permettent un contrôle fin des transferts d’énergie et de matière dans des conditions de sécurité optimales. Dans cette perspective, ce travail de thèse a eu pour objectif de développer non seulement des puces microfluidiques en tant que microréacteurs mais aussi des catalyseurs hybrides supportés sur nanotubes de carbone et leur intégration sur puce. Trois domaines d’application ont été envisagés : i) la catalyse hétérogène, ii) la production photocatalysée d’hydrogène et iii) la dégradation photocatalytique de composés toxiques. Dans la première partie, nous présenterons les catalyseurs hybrides et le développement de la puce microfluidique elle- même. L’efficacité du système microfluidique obtenu sera comparée à celle d’un système discontinu traditionnel dans une réaction modèle : l’oxydation des silanes. Dans la deuxième partie, nous nous étudierons la production d’hydrogène par dissociation photocatalysée de l’eau en utilisant des nanoparticules de dioxyde de titane (photocatalyseurs) associées à des nanoparticules d’or sur nanotubes de carbone (co-catalyseurs). Un dispositif adapté à la production continue d’hydrogène a été mis au point. Dans la dernière partie, nous nous intéresserons au développement d’un procédé microfluidique pour la dégradation catalytique d’un simulant du gaz moutarde. Ce procédé implique une réaction photochimique en flux continu catalysée par une porphyrine.

In recent years, microfluidics has shown great promise for the field of photocatalysis and heterogeneous catalysis. Microfluidic reactors allow fine control of energy and material transfers under optimal safety conditions. In this perspective, the work in this thesis aimed at developing not only microfluidic chips as microreactors but also hybrid catalysts supported on carbon nanotubes and their integration on chip. Three fields of application have been considered: i) heterogeneous catalysis, ii) photocatalyzed production of hydrogen and iii) photocatalytic degradation of toxic compounds. In the first part, we will present the hybrid catalysts and the development of the microfluidic chip itself. The efficiency of the obtained microfluidic system will be compared to that of a conventional discontinuous system on a model reaction: the oxidation of silanes. In the second part, we will study the production of hydrogen by photocatalyzed dissociation of water using titanium dioxide nanoparticles (photocatalysts) associated with gold nanoparticles on carbon nanotubes (co-catalysts). A device adapted to the continuous production of hydrogen has been developed. In the last part, we will focus on the development of a microfluidic process for the catalytic degradation of a mustard gas simulant. This process involves a continuous flow photochemical reaction catalyzed by a porphyrin.