Synthèse et propriétés de cuprates à chaînes de spins

synthesis and properties of spin chain cuprates

• Auteur / Autrice : David Msika
• Direction : Loreynne Pinsard-Gaudart, Sylvain Petit, Romuald Saint-Martin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 12/12/2022
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Faculté des sciences d'Orsay
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Chimie (2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie moléculaire et des matériaux d’Orsay (Orsay, Essonne ; 2006-....)
• Jury : Président / Présidente : Philippe Lecoeur
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Pailhès, Sylvie Hebert, Isabelle Monot-Laffez
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Stéphane Pailhès, Sylvie Hebert

Mots clés

Mots clés contrôlés

Conductivité thermique

Croissance cristalline

Neutrons -- Diffusion

Mots clés libres

Croissance Cristalline

Oxydes

Diffusion neutronique

Composés à chaînes de spins

Single crystal growth

Oxides

Neutron scattering,

Spin-chain compounds

Résumé

Ce manuscrit porte sur la synthèse puis l'étude de composés à chaînes de spins quantiques. Ces composés présentent des propriétés thermiques intéressantes, notamment le transport de chaleur par les excitations magnétiques des chaînes de spins, les spinons. Leur interaction avec les phonons et les défauts limite vraisemblablement leur libre parcours moyen par un processus encore mal compris. Nous cherchons donc à étudier le possible couplage entre le magnétisme et les vibration du réseau cristallin. Par la méthode du four à images, nous avons synthétisé les oxydes SrCuO2, Sr2CuO3 puis Ca2CuO3. L'obtention de monocristaux centimétriques autorise l'étude de la physique microscopique de ces composés par la diffusion neutronique. La diffusion inélastique des neutrons révèle un complexe spectre d'excitations à basse énergie, bien compris par des simulations DFT, et un transfert de poids spectral sur le phonon acoustique à bas transfert d'impulsion. Des mesures de neutrons polarisés ne permettent pas de trancher en faveur d'une hybridation spin-réseau. Enfin, la substitution du cation compensateur de charge dans Sr2CuO3 impacte favorablement les propriétés de transport de chaleur, limitées seulement par la présence de phases secondaires dans les cristaux.

This manuscript focuses on the synthesis and study of quantum spin chain compounds. Those compounds have interesting thermal properties, including the thermal transport by the magnetic excitations of the system, the spinons. Their interaction with phonons and crystallographic defects is likely dicreasing their mean free path, by a scarttering process which is not fully understood. We look for the possible coupling between magnetism and atomic vibrations of the cristalline lattice. Thanks to the image furnace method, we could do single cristal growth of the oxides SrCuO2, Sr2CuO3 and Ca2CuO3. Centimeter-sized cristals allow the study of microscopic physics at play in those compounds by the neutron scattering technique. Inelastic neutron scattering reveals an intricate low energy excitation spectrum, well understood by DFT simulations, and a spectral weight transfer on the acoustic phonon at low neutron momentum exchange. Polarised neutron scattering measurements do not weigh in favor of a spin-lattice hybridization. Finally, the substitution of the Strontium ion in Sr2CuO3 positively impacts the thermal transport properties, limited only by the presence of secondary phases in the cristals.