Approches expérimentales pour l’étude et la caractérisation des dépôts humides d’aérosols atmosphériques par les précipitations

Experimental approaches for the study and characterization of wet deposition of atmospheric aerosols by precipitation

• Auteur / Autrice : Thomas Audoux
• Direction : Benoit Laurent
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie de la pollution atmosphérique et physique de l'environnement
• Date : Soutenance le 02/12/2022
• Etablissement(s) : Université Paris Cité
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Karine Desboeufs
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Karine Desboeufs, Nikolaos Mihalopoulos, Yelva Roustan, Marie-Pierre Turpault, Corinne Galy-Lacaux, Yves Balkanski
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Nikolaos Mihalopoulos, Yelva Roustan

Mots clés

Mots clés contrôlés

Sahel

Pollution

Géochimie de l'environnement

Aérosols atmosphériques

Mots clés libres

Aérosols atmosphériques

Dépôt humide

Données pluriannuelles

Suivi intraévènementiel

Région sahélienne

Milieu urbain

Collecte séquentielle

Composition chimique

Phases dissoute & particulaire

Atmospheric aerosols

Wet deposition

Multiannual dataset

Intra event study

Sahelian band

Urban environment

Sequential sampling

Chemical composition

Dissolved and particulate phases

Résumé

Dans le cadre de mon travail de thèse, je me suis intéressé aux aérosols atmosphériques et à leur transfert de l’atmosphère vers les surfaces terrestres par les précipitations. La stratégie générale que j’ai suivie repose sur l’observation des dépôts humides sur différentes échelles de temps, interannuelle d’une part et intraévènementielle de l’autre. Elle repose aussi sur leur observation dans des environnements marqués en termes de charge et de composition en aérosols, mais aussi de dynamiques atmosphériques et de précipitations. Le fait de combiner des mesures à la fois sur la composition de l’atmosphère et sur la composition des dépôts humides permet d’identifier la nature des dépôts (intensité, composition, source et provenance) et d’expliquer les phénomènes impliqués dans les dépôts. Cela passe par la documentation complète de différents paramètres (aérosols, dynamique, pluie, dépôt) sur les mêmes périodes de temps, ce qui est néanmoins complexe à mettre en oeuvre. Les deux axes de mon travail portent sur des questions distinctes et complémentaires de l’étude des dépôts humides.Le premier axe s’est porté sur les dépôts humides au Sahel, région semi-aride où le lessivage des poussières minérales de l’atmosphère est un processus clé pour contraindre le bilan atmosphérique en masse de ces composés. Dans cette région marquée par la présence de nombreux systèmes convectifs contrôlant les quantités de précipitations annuelles, la question sur les liens entre dynamiques atmosphériques et dépôts s’est alors posée. La stratégie d’observation long-terme mis en place sur les stations au Sahel dans le cadre du réseau INDAAF, avec une synergie autour de mesures météorologiques, de concentrations et de dépôts d’aérosols, a permis de constituer une base de données très complète. À partir de cette base de données pluriannuelle aux stations de Banizoumbou (Niger) et de Cinzana (Mali) de 2007 et 2015, l’identification de phénomène de cold pools (gouttes froides) à partir de données météorologiques de surface et leur lien avec les retombées de poussières minérales sont discutés. Les ratios de lessivage ont été calculés pour les évènements associés aux cold pools et varient sur plusieurs ordres de grandeur en fonction de l’effet de dilution qui diffère selon les régimes de concentrations atmosphériques en poussière minérale. Les évènements les plus convectifs associés à des concentrations élevées présentent une gamme de valeurs moins dispersée (319 – 766) qui ne dépend pas de la quantité de précipitation.Le second axe s’est focalisé sur l’étude intraévènementielle des dépôts en milieu urbain pour diverses situations de pluie, de concentration et composition en aérosols. Que peut nous apprendre le suivi des dépôts au cours d’un évènement de pluie ? Pour y répondre, j’ai tout d’abord participé au développement d’un collecteur me permettant de collecter les dépôts humides en fractions successives au cours de la pluie. Complétées par un ensemble de mesures colocalisées sur les aérosols et les dynamiques atmosphériques acquises sur le terrain pour 8 cas d’étude, les analyses chimiques des dépôts dissouts et particulaires m’ont permis de discuter à la fois la provenance des aérosols, mais aussi les processus mis en jeu. J’ai pu quantifier la décroissance des concentrations, même de composés traces, dans les dépôts au cours de la pluie. J’ai également pu documenter l’évolution de la solubilité pour les espèces chimiques des dépôts et discuter des poids relatifs des mécanismes de lessivage dans- (rainout) et sous- (washout) le nuage. La variabilité des dépôts observée au cours d’un évènement est au final aussi importante que celle observée entre évènements de pluie.

In the work conducted for my thesis, I studied atmospheric aerosols and their transfer from the atmosphere to the surface by precipitation. The main strategy I followed is based on the observation of wet deposition on different time scales, interannual on one hand and intra-event on the other. It also relies on their observation in environments marked in terms of aerosol load and composition, but also in terms of atmospheric dynamics and precipitation. Combining measurements on both atmospheric and wet deposition compositions allows to identify the characteristics of the deposition (intensity, composition, source and origin) and to explain the phenomena involved in the deposition. This requires the complete documentation of different parameters (aerosols, dynamics, rainfall, deposition) over the same periods of time, which is nevertheless complex to implement. The two axes of my work deal with distinct and complementary issues in the study of wet deposition.The first focus has been on wet deposition in the Sahel, a semi-arid region where the scavenging of mineral dust from the atmosphere is a key process to constrain the atmospheric mass balance of these compounds. In this region marked by the presence of numerous convective systems controlling annual precipitation amounts, the question of the links between atmospheric dynamics and deposition was addressed. The long-term observation strategy implemented at stations in the Sahel as part of the INDAAF network, with a synergy of meteorological measurements, aerosol concentrations and deposition, has enabled the creation of a very complete database. From this multi-year dataset at Banizoumbou (Niger) and Cinzana (Mali) stations from 2007 and 2015, the identification of cold pools phenomena from surface meteorological data and their link with mineral dust deposition are discussed. Washout ratios have been calculated for cold pool events and vary over several orders of magnitude depending on the dilution effect which differs according to the levels of atmospheric aerosol concentrations. The most convective events associated with high concentrations have a less scattered range of values (319 – 766) that does not depend on the amount of precipitation.The second axis focused on the intra-event study of wet deposition in urban areas for various rainfall situations, aerosol concentration and composition. The question is: what can we learn from the monitoring of deposition during a rain event? To answer this, I first participated in the development of a collector allowing me to collect wet deposition in successive fractions during the rain event. Complemented by a set of co-located measurements on aerosols and atmospheric dynamics acquired in the field for 8 study cases, the chemical analyses of dissolved and particulate deposition allowed me to discuss both the origin of the aerosols and processes involved. I was able to quantify the decay of concentrations, even of trace compounds, in the deposits during rainfall. I was also able to document the evolution of solubility for chemical species in the deposition and discuss the relative contribution of the rainout and washout mechanisms. The variability of deposition observed during an event is actually as significant as that observed between rain events.