Transport électronique sur monocouche MoS2

Electronic transport on monolayer MoS2

• Auteur / Autrice : Ivanovitch Castillo Arvelo
• Direction : Benoît Jouault, Sébastien Nanot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et astrophysique
• Date : Soutenance le 08/11/2022
• Etablissement(s) : Université de Montpellier (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Information, Structures, Systèmes (Montpellier ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Charles Coulomb (Montpellier)
• Jury : Président / Présidente : Frédéric Teppe
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benoît Jouault, Sébastien Nanot, Frédéric Teppe, Yahya Moubarak Meziani, Emmanuel Baudin, Olivier Gauthier-Lafaye
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Yahya Moubarak Meziani, Emmanuel Baudin

Mots clés

Mots clés contrôlés

Graphène

Semiconducteurs

Systèmes mésoscopiques

Mots clés libres

Dichalcogenides

Transport mésoscopique MoS2

Transport mésoscopique

Dichalcogenures

Monocouche MoS2

Mesoscopic transport

Résumé

La découverte du graphène par Andre Geim et Novoselov a suscité un intérêt croissant pour les systèmes bidimensionnels (2D), aussi bien pour des applications et recherche en physique fondamentale. Parmi ceux-ci, les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) forment une famille de matériaux 2D avec des propriétés uniques. Les TMD sont des matériaux cristallins de la forme MX2 où M est un métal de transition et X2 sont deux atomes de chalcogène. Ils peuvent exister sous forme de monocouches avec une structure en nid d'abeille comparable au graphène. Ils présentent une large gamme de bandes interdites (de 0 à 2 eV), combinés à de forts couplages spin-orbite. De tous les TMD, MoS2 reste le plus étudié à ce jour. Les monocouches de MoS2 ont une large bande interdite (1.9 eV) directe située aux points K du réseau réciproque. Ce ‘gap’ les qualifie pour de nombreuses applications photoniques, et leur excellente flexibilité mécanique en fait un matériau semiconducteur prometteur pour l'électronique flexible.En 2012, il a été observé pour la première fois qu'un contrôle électrostatique du dopage de quelques couches de MoS2 induisant une transition de la phase isolante vers une phase métallique, jusqu'à atteindre un phase supraconductrice à haute densité électronique, avec une température critique pouvant atteindre 10.8 K. Suite à cette découverte, deux groupes expérimentaux ont indépendamment mis en évidence que les champs critiques dans le plan du matériau monocouche étaient plusieurs fois supérieurs à ceux de plusieurs couches, et six fois supérieurs aux limites de Pauli. En raison du couplage spin-orbite (SOC) et de l'absence de centre d'inversion, les spins des électrons sont orientés dans la direction perpendiculaire au plan 2D. Ce type de couplage est généralement appelé ‘Ising SOC’ pour le distinguer du Rashba SOC, qui maintient les spins électroniques dans des directions dans le plan. En raison du fort ancrage hors-plan des spins électroniques des électrons formant les paires de Cooper, les champs magnétiques externes dans le plan sont beaucoup moins efficaces pour séparer celles-ci et supprimer la supraconductivité. En conséquence, les champs magnétiques critiques dans le plan dans du MoS2 peuvent atteindre plusieurs de Teslas.L'objectif original de ce projet, bien qu'encore loin d'être atteint, est de développer une jonction Josephson contrôlable par des grilles électrostatiques. Celles-ci permettraient la formation de jonctions S-I-S à S-M-S et même S-S'-S, à base de monocristaux de TMD. S, M et I représentent respectivement les régions supraconductrices, métalliques et isolantes, S' étant un état supraconducteur légèrement différent. Des monocristaux (multicouches ou monocouches) peuvent être utilisées comme matériau unique formant la jonction, où la phase électronique sera accordée par des grilles locales constituées de nanotubes de carbone (NTC). En conséquence, la jonction proposée sera constituée d'un seul matériau et sera entièrement contrôlée in situ.A ce jour, différents régimes de transport ont été reportés dans le régime isolant dans la littérature. De même, une description précise de la transition vers un régime métallique et des mécanismes de diffusion dans ce régime sont encore nécessaires. De plus, même pour des problèmes en apparence plus basiques, tels qu'à l'interface de contact avec un métal, il n'y a pas d'étude complète des mécanismes en jeu selon le dopage et la température. Cette thèse présente nos efforts dans le développement d'un procédé de fabrication contrôlé de composants à base de MoS2 CVD. De nombreuses approches tentant de rendre les contacts plus ohmiques, et de doper le plus efficacement possible ont été étudiées. Après avoir observé que le recuit in-situ était le plus efficace, nous avons étudié en détail le transport dans les régimes isolants et métalliques et la transition entre ces deux régimes, ainsi que le transport à l'interface or/MoS2.

The discovery of graphene by Andre Geim and Novoselov sparked growing interest in two-dimensional (2D) systems, both for applied and fundamental physics research. Among these, the transition metal dichalcogenides (TMDs) form a family of 2D materials with unique properties. TMDs are crystalline materials of the form MX2 where M is a transition metal and X2 are two chalcogen atoms, most forming layered structures. They can exist as monolayers with a honeycomb structure comparable to graphene. They exhibit a wide range of band gaps (from 0 to 2 eV), combined with strong spin-orbit couplings. Of all the TMDs, MoS2 remains the most studied to date. MoS2 monolayers have a large direct band gap (1.9 eV) located at the K points of the reciprocal lattice. This ‘gap’ qualifies them for many photonic applications, and their excellent mechanical flexibility makes them a promising semiconductor material for flexible electronics.In 2012, it was observed for the first time that an electrostatic control of doping of a few MoS2 layers induced a transition from the insulating phase to a metallic phase, until reaching a superconducting phase at high electronic density, with a temperature critical can reach 10.8 K. Following this discovery, two experimental groups have independently demonstrated that the critical fields in the plane of the monolayer material were several times higher than those of several layers, and six times higher than the Pauli limits. Due to spin-orbit coupling (SOC) and the absence of a center of inversion, electron spins are oriented in the direction perpendicular to the 2D plane. This type of coupling is usually called 'Ising SOC' to distinguish it from Rashba SOC, which keeps electron spins in in-plane directions. Due to the strong out-of-plane pinning of spins of the electrons forming the Cooper pairs, the external in-plane magnetic fields are much less effective in separating them and suppressing superconductivity. As a result, critical in-plane magnetic fields in MoS2 can reach several Teslas. This type of unconventional superconductor is called Ising superconductor, and appears to be a candidate for the formation of topological states such as Majorana fermions. More generally, this coupling makes MoS2-based devices promising for spintronics and valleytronics.The original objective of this project, although still far from being achieved, is to develop a Josephson junction controllable by electrostatic grids. These would allow the formation of S-I-S to S-M-S and even S-S'-S junctions, based on single crystals of TMD. S, M, and I represent the superconducting, metallic, and insulating regions, respectively, with S' being a slightly different superconducting state. Monocrystals (multilayer or monolayer) can be used as the sole material forming the junction, where the electronic phase will be tuned by local gates made of carbon nanotubes (CNTs). Consequently, the proposed junction will be made of a single material and will be fully checked in situ. The superconducting state of MoS2 will be achieved with the use of gates based on ionic liquid.To date, different transport regimes have been reported in the insulating regime in the literature. Also, a precise description of the transition to a metallic regime and the diffusion mechanisms in this regime are still needed. Moreover, even for apparently more basic problems, such as at the interface of contact with a metal, there is no complete study of the mechanisms involved depending on doping and temperature. This thesis presents our efforts in the development of a controlled fabrication process for MoS2 CVD-based components. Many approaches attempting to make the contacts more ohmic, and to dope as efficiently as possible, have been studied. After observing that in-situ annealing was the most efficient, we studied in detail the transport in the insulating and metallic regimes and the transition between these two regimes, as well as the transport at the gold/MoS2 interface.