Modélisation multi-échelle du comportement mécanique en grandes déformations de systèmes polymères

Multiscale modeling of the large-strain mechanical behavior of polymer systems

• Auteur / Autrice : Zhu Yan
• Direction : Fahmi Zaïri, Ali Zaoui
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie civil
• Date : Soutenance le 14/12/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l’ingénierie et des systèmes (Lille ; 2021-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LGCgE - Laboratoire de Génie Civil et géo-Environnement
• Jury : Président / Présidente : Jean-Marc Lefebvre
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Francisco Antonio Gilabert Villegas, Amine Bouibes
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Siham Kamali, Rafael Estevez

Mots clés

Mots clés contrôlés

Interfaces cristallines

Analyse multiéchelle

Déformations (mécanique)

Milieux continus, Mécanique des

Dynamique moléculaire

Fluorure de polyvinylidène

Polyéthylène

Simulation par ordinateur

Propriétés mécaniques

Polyisoprènes

Mots clés libres

Systèmes polymères

Polymer systems

Molecular dynamics

Continuum mechanics

Mechanical properties

Interface

Strain-Induced mechanisms

Résumé

La présente thèse de doctorat porte sur la modélisation multi-échelle du comportement mécanique de systèmes polymères en utilisant la description au niveau moléculaire via la dynamique moléculaire et à l'échelle du continuum via la mécanique des milieux continus.Dans une première partie, des simulations de dynamique moléculaire sont utilisées pour étudier les propriétés physiques et mécaniques de systèmes en polyéthylène (PE) et en cis-polyisoprène (cis-PI) vulcanisés et renforcés en noir de carbone. Nous montrons d'abord le rôle déterminant de la composition structurelle (c'est-à-dire la longueur et le nombre de chaînes) et de la température sur la cristallinité de systèmes en PE, obtenue par deux méthodes de mesure générales (à savoir les paramètres d'orientation des liaisons et d'ordre global). Nous mettons particulièrement en évidence la forte influence de ces derniers facteurs sur la réponse mécanique biaxiale en grandes déformations et ce, jusqu'à la rupture, la cristallisation de l'orientation provoquant un effet directionnel significatif. Nous montrons ensuite que la composition de la chaîne de ramification a un effet important sur les capacités de mémoire de forme des systèmes en PE ramifiés. Enfin, les mécanismes de vulcanisation et de renforcement par des nanocharges dans le cis-PI sont étudiés à l'échelle nanométrique. En outre, nous quantifions la réponse mécanique lors de séquences d'étirement-rétraction et les caractéristiques non linéaires et inélastiques associées sont étudiées. Les interactions entre les fullerènes et les atomes de cis-PI et la configuration d'agrégation des atomes de cis-PI autour des fullerènes sont analysées en détail en introduisant la densité de nombre local et la force moyenne potentielle par le biais de la fonction de distribution radiale.Dans une deuxième partie, nous abordons le problème de la représentation constitutive de divers systèmes polymères, notamment le PE, le polyfluorure de vinylidène (PVDF) et le cis-PI enchevêtrés. Nous développons d'abord un modèle multi-échelle pour représenter l'anisotropie morphologique induite par la déformation dans le PE semi-cristallin, formulé dans un cadre micromécanique. Le cisaillement cristallographique dans les lamelles cristallines et l'alignement/relaxation moléculaire de la phase amorphe sont deux processus inélastiques sous-jacents intégrés dans la représentation constitutive. L'accumulation de l'endommagement par cavitation liée à la nucléation progressive et à la croissance anisotrope de cavités de taille nanométrique dans la phase amorphe est également intégrée. Le couplage entre les différentes phases est effectué au moyen d'une approche basée sur l'homogénéisation multi-échelle dans laquelle l'interaction interfaciale est prise en compte. Les résultats du modèle sont comparés aux observations expérimentales en traction de PE contenant une large gamme de cristallinités, obtenues sous des séquences de chargement en traction monotones et oligo-cycliques lors de grandes déformations plastiques. Nous examinons également le comportement endommageable lors de séquences d'étirement et d'étirement-rétraction-récupération à différentes vitesses de déformation et températures. Nous enrichissons ensuite le modèle constitutif à l'application du PVDF semi-cristallin en reliant la réponse macroscopique à la transition de phase α → β induite par la déformation. Certains paramètres fondamentaux issus de simulations de dynamique moléculaire sont transférés à l'échelle du continuum. En complétant la méthode de transfert d'échelle par l'identification des autres paramètres du modèle, les résultats de ce dernier sont trouvés en bon accord avec les expériences de traction existantes d'un PVDF lors d'une grande déformation plastique. Enfin, nous examinons les capacités biaxiales d'un modèle constitutif hyperélastique grâce aux données de dynamique moléculaire de systèmes cis-PI enchevêtrés obtenues pour différents modes de déformation.

Polymers are important raw materials in the actual industrial production due to their peculiar properties. They offer a lot of new extraordinary opportunities in a wide range of engineering applications including 3D printing, waste-water treatment, civil engineering, biomedical engineering, actuators and energy storage. The present PhD dissertation deals with the multiscale modeling of the mechanical behavior of polymer systems using the molecular-level description via molecular dynamics and the continuum-level mechanics.In a first part of the thesis, molecular dynamics simulations are employed to study the physical and mechanical properties of polyethylene (PE) and carbon-black filled vulcanized cis-polyisoprene (cis-PI) systems. We first show the determinant role of the structural composition (i.e. length and number of chains) and temperature on the crystallinity in PE systems obtained by two general measurement methods (bond orientation and global order parameters). We especially highlight the strong influence of the latter factors on the biaxial large-strain stress-strain response till failure, the orientation crystallization provoking a significant directional effect. We then point out that the branch chain composition has a great effect on the shape memory capacities of branched PE systems. Finally, the vulcanization and nanofiller reinforcement mechanisms in cis-PI are investigated at the nanoscale. Besides, we quantify the mechanical response upon stretching-retraction loading sequences and the related nonlinear and inelastic features are studied. The interactions between fullerenes and cis-PI atoms and the aggregation configuration of cis-PI atoms around fullerenes are analyzed in details by introducing local number density and potential mean force through radial distribution function.In a second part of the present thesis, we address the problem of the continuum-based representation of various polymer systems, including PE, polyvinylidene fluoride (PVDF) and entangled cis-PI systems. We first develop a multi-scale model for strain-induced morphological anisotropy in semi-crystalline PE formulated within a continuum-based micromechanical framework. The crystallographic shear in the crystalline lamellae and the molecular alignment/relaxation of the amorphous phase are two underlying inelastic processes integrated in the constitutive representation. The cavitation damage accumulation related to the progressive nucleation and anisotropic growth of nano-sized cavities in the amorphous phase is also integrated. The coupling between the different phases is performed by means of a multi-scale homogenization-based approach in which the interfacial interaction is considered. The model output is compared to tensile experimental observations of PE containing a broad range of crystallinities obtained under monotonic and oligo-cyclic tensile loading sequences upon large-strain plastic deformation. We also examine the damage behavior upon stretching and stretching-retraction-recovery sequences at different strain rates and temperatures. We then enrich the continuum-based model to semi-crystalline PVDF by connecting the macroscopic response to strain-induced α → β phase transition. Some fundamental parameters taken from molecular dynamics simulations are transferred to the continuum scale. By completing the scale bridging method by the identification of the other model parameters, the model outputs are found in good agreement with the existing tensile experiments of a PVDF upon large-strain plastic deformation. Finally, we examine the biaxial capacities of a hyperelastic constitutive model thanks to molecular dynamics data of entangled cis-PI systems obtained for different deformation modes.