Conception et synthèse de nanomatériaux performants pour la séparation électrochimique de l'eau

Design and synthesis of high-performance nanomaterials for electrochemical water splitting

• Auteur / Autrice : Yuanyuan Miao
• Direction : Rabah Boukherroub, Yannick Coffinier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Micro-nanosystèmes et capteurs
• Date : Soutenance le 30/09/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l’ingénierie et des systèmes (Lille ; 2021-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut d'Electronique, de Microélectronique et de Nanotechnologie
• Jury : Président / Présidente : Henri Happy
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Corinne Lagrost, Sabine Szunerits
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Mathieu Étienne, Sorin Melinte

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanocatalyseurs

Oxyde de graphène

Bisulfure de molybdène

Électrocatalyse

Eau -- Électrolyse

Génération d'hydrogène

Mots clés libres

Fractionnement de l'eau

Hydrogen

Catalyst

Water splitting

Résumé

Dans cette thèse, nous avons conçu et développé des électrocatalyseurs à hauts rendement et stabilité et à faible cout en utilisant des méthodes simples et non polluantes. Dans un premier temps, nous avons développé une hétérostructure MoS2/Ni3S2 hiérarchisée ultrafine dopée P sur le mousse de nickel (NF) par synthèse en un seul pot. En raison de sa configuration électronique bien optimisée et de sa structure hiérarchique qui présente de nombreux sites actifs, le catalyseur sélectionné MoS2/Ni3S2/NF dopé P1.0 a montré une activité prometteuse pour la réaction de dégagement d'hydrogène (HER) et le dégagement d'oxygène (OER) en milieu alcalin qui nécessitent une surtension de 0,449 et 0,239 V à 100 mA/cm2 respectivement. En outre, l'électrode P1.0-MoS2/Ni3S2/NF a été appliquée pour l’électrolyse de l'eau à l'aide d'un système à deux électrodes. L'électrolyseur a atteint des surtensions de 1,50 et 1,65 V à des densités de courant de respectivement 20 et 40 mA/cm2, ce système présente une excellente stabilité pendant 60 h par rapport aux systèmes à base de Ni3S2 seul rapportés précédemment.Deuxièmement, nous avons préparé une hétérostructure a base d'oxyde de graphène réduit dopé à l'azote MoS2/N dopé (N-MoS2 / N-rGO) par la synthèse hydrothermale en une seul étape, la réaction de dégagement d'hydrogène HER dans une milieu acide et alcaline présente une surtension de 0,114 V et 0,2980V respectivement pour atteindre une densité de courant de 100 mA cm-2, et la réaction de dégagement d’oxygène OER dans un milieu alcaline présente une surtension de 0,38mV pour atteindre la densité de courant de 50 mA cm-2.Tous ces matériaux ont été caractérisés par une variété de techniques différentes, telles que SEM, TEM, XRD, XPS et Raman, et les performances catalytiques ont été testées par une technique électrochimique comprenant LSV, CV, EIS et chronopotentiométrie.

In thesis, we have designed and developed high-efficiency, high-stability, and cost-effective electrocatalysts using a facile and environmentally friendly process. Firstly, we developed an ultrathin hierarchical P-doped MoS2/Ni3S2 heterostructure on nickel foam (NF) by one-pot synthesis. Owing to its optimized electronic structure configuration and hierarchical structure with plenty of active sites, the selected catalyst P1.0-doped MoS2/Ni3S2/NF showed promising activity for both hydrogen evolution reaction (HER) and oxygen evolution (OER) in an alkaline medium requiring an overpotential of respectively 0.449 and 0.239 V at 100 mA/cm2. Furthermore, the P1.0-MoS2/Ni3S2/NF electrode was applied for overall water splitting using a two-electrode system. The electrolyzer achieved low cell voltages of 1.50 and 1.65 V at current densities of respectively 20 and 40 mA/cm2 with excellent stability over 60 h when compared with previously reported Ni3S2-based materials.Secondly, we have prepared a unique nitrogen-doped MoS2/N-doped reduced graphene oxide (N-MoS2/N-rGO) heterostructure by a one-step hydrothermal method possesses, which catalyze HER in both acid and alkaline solution and 0.114 V and 0.2980V to arrive the current density of 100 mA cm-2, and OER in alkaline solution at a overpotential of 0.38mV to arrive the current density of 50 mA cm-2.All of these materials were characterized by a variety of different techniques, such as SEM, TEM, XRD, XPS, and Raman, and the catalytic performance were tested by electrochemical technique including LSV, CV, EIS, and chronopotentiometry.