Comportement mécanique et propriétés à rupture d'un EPDM vieilli par radio-thermo-oxydation : développement d’un outil prédictif basé sur un couplage chemo-mécanique

Mechanical behavior and fracture properties of an EPDM subjected to radio-thermo-oxidative aging : development of a predictive tool based upon a chemo-mechanical model

• Auteur / Autrice : Réda Kadri
• Direction : Moussa Naït Abdelaziz, Bruno Fayolle
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique des solides, des matériaux, des structures et des surfaces
• Date : Soutenance le 04/01/2022
• Etablissement(s) : Université de Lille (2022-....)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de l’ingénierie et des systèmes (Lille ; 2021-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : EDF Lab Les Renardières (Moret sur Loing) - Procédés et Ingeniérie en Mécanique et Matériaux (Paris) - Unité de Mécanique de Lille - Joseph Boussinesq
• Jury : Président / Présidente : Lucien Laiarinandrasana
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gaëlle Fontaine, Yannick Nziakou, Morgane Broudin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Erwan Verron, Nadia Bahlouli

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microstructure (physique)

Modèles mathématiques

Hyperélasticité

Effets des rayonnements

Effets de la température

Câbles électriques

Propène

Éthylène

Prévision

Rupture

Détérioration

Élastomères

Mots clés libres

Dégradation chimique – Modèles mathématiques

Rubber materials

Hyperelastic models

Micromechanical modeling

Fracture properties

Radiative aging

Thermal aging

Résumé

Pour des raisons aussi bien économiques que de fiabilité, le suivi et l’évaluation de la durabilité des câbles électriques à isolation synthétique installés dans les centrales nucléaires, est un sujet de recherche d’EDF depuis de nombreuses années. En conditions normales de service, ces câbles subissent des contraintes thermiques maximales d’environ 50°C et sont exposés à des rayonnements gamma où les doses cumulées peuvent atteindre 45kGy au bout de 40ans de service. Depuis de nombreuses années, différents travaux ont traité de l’analyse des mécanismes de radio-thermo-oxydation des EPDM, dans le but d’évaluer leurs impacts respectifs sur les propriétés mécaniques, notamment les propriétés de rupture, grandeur sur laquelle repose le critère de fin de vie internationalement admis pour ce type d’application. Lorsque le matériau est soumis à un vieillissement physico-chimique, la structure du réseau macromoléculaire est profondément modifiée par deux principaux mécanismes : la réticulation et la scission de chaîne. Ces mécanismes de dégradation agissent à la fois sur le comportement mécanique et sur les propriétés de rupture.Le but de ce travail est de proposer un outil mécanique prédictif, capable d’estimer l’évolution des propriétés mécaniques au cours du vieillissement, et ce quel que soit le mécanisme de dégradation subi par le matériau. Pour atteindre l’objectif fixé, l'influence du vieillissement sur les propriétés mécaniques à rupture des matériaux élastomères est examinée. Les matériaux, objets de notre étude, correspondent à la partie isolante en EPDM (Ethylène-Propylène-Diène-Monomère) des câbles installés dans l’enceinte du bâtiment réacteur de la centrale nucléaire. Deux formulations industrielles de matériaux EPDM ont été étudiées. Les échantillons ont subi des vieillissements radiatifs (à différents débits de dose) et thermiques (à différentes températures) accélérés, puis ont été caractérisé via des mesures physico-chimiques et mécaniques. Cette étape du travail a permis d’avoir un ensemble de données expérimentales sur lequel s’appuyer. L’analyse des résultats a permis d’identifier la concentration en chaînes élastiquement actives comme étant le paramètre d’endommagement le plus pertinent pour décrire la dégradation du réseau, et ce quel que soit le mécanisme prédominant. Deux modèles de comportement hyperélastique, l’un basé sur une approche phénoménologique et le second sur une approche physique ont été respectivement couplés au paramètre d’endommagement afin de décrire l'ensemble du comportement mécanique des matériaux vieillis au-delà de la rupture. Ces approches permettent ainsi d’obtenir des estimations de contrainte et de déformation à rupture. Les prédictions données par les modèles ont montré une bonne adéquation avec les résultats expérimentaux, démontrant l’intérêt des approches adoptés.Enfin, sur la base de précédents travaux sur le vieillissement des EPDM, un modèle cinétique a été développé pour décrire les évolutions moléculaires opérant au cours du vieillissement. Le modèle permet notamment de quantifier le nombre de réticulations et de scissions de chaînes, et d’en déduire la concentration en chaînes élastiquement actives du réseau macromoléculaire (paramètre d’endommagement). Un couplage des deux modélisations chimique et mécanique a ensuite été réalisé, permettant de construire un modèle chemo-mécanique, qui peut être considéré comme étant un outil global de prédiction de la durée de vie des isolants EPDM soumis à la thermo-oxydation. En termes de perspectives, cet outil, qui constitue une première approche, nécessite d’être améliorée, notamment sur la base d’un ensemble plus important de résultats expérimentaux et d’autres matériaux EPDM. L’implantation d’un tel modèle dans un code éléments finis permettrait d’analyser le vieillissement des structures tels que les câbles sur lequel pourrait s’appuyer les ingénieurs.

For both economic and reliability concerns, sustainability monitoring and checking of the synthetic insulated electrical cables operating in nuclear power plants, has been a reserach topic at EDF for many years. Under normal operating conditions, these cables are subjected to maximum thermal constraints of about 50°C and are exposed to gamma radiations. The cumulative dose absorbed by the material can reach 45kGy after 40 years of operating time. Radio-thermal-oxidation mechanisms of EPDM materials has been investigated and reported in the literature. The general aim was to evaluate the respective impacts of these mechanisms on the mechanical fracture properties, especially the nominal strain at fracture for which a threshold value is internationally admitted as an end-of-life criterion. When the material is subjected to physical-chemical aging, the macromolecular network is deeply modified by two main mechanisms: cross-linking and chain scission. These degradation mechanisms alter both their mechanical behavior and fracture properties. Building a predictive mechanical tool, able to capture the evolution of the mechanical fracture properties during aging, whatever the degradation mechanism undergone by the material, is the main issue to be addressed in this work. To reach this goal, the influence of radio-thermo-oxidative aging on the mechanical properties at failure of EPDM materials, corresponding to the insulating part of the cables operating in the reactor building of the nuclear power plant, is examined. Two industrial formulations of EPDM materials were studied in this work. The samples underwent accelerated radiative aging (at different dose rates) and thermal aging (at different temperatures). The main physical and mechanical properties were measured using a set of experimental set-up including DSC, IRTF, ATG and mechanical tension tests. The analysis of the obtained results allowed to identify the density of elastically active chains as the most relevant damage parameter to describe the degradation of the network, whatever the predominant damage mechanism. Two hyperelastic models, one phenomenological and the second one based upon a physical approach, were respectively coupled to the damage parameter in order to describe the overall mechanical behavior of the aged materials beyond failure. These approaches allow obtaining estimates of stress and strain at failure. The predictive values given by each model have shown a good agreement with the experimental results, demonstrating the capability and the usefullness of the two approaches.Finally, based upon previous works on EPDM materials aging, a kinetic model, describing the chemical reactions taking place during the oxidative process, was developed to describe the molecular evolutions of the different chemical species. The model allows to quantify the number of crosslinks and chain scissions, and to deduce the concentration of elastically active chains in the macromolecular network. The two chemical and mechanical models were then coupled in order to build a chemo-mechanical model, which can be considered as a global tool for predicting the lifetime of EPDM insulators subjected to thermo-oxidation. As a perspective, this modeling must be assessed by analysing more data and EPDM materials. The implementation of such a model in a finite element code would allow the analysis of structures aging as cables, but not only, on which engineers could rely.