Thèse soutenue

Catalyseurs Fe-N-C pour la réaction électrocatalytique de réduction de l'oxygène

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Auteur / Autrice : Xiong Zhang
Direction : Cuong Pham-HuuSergey Pronkin
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 13/05/2022
Etablissement(s) : Strasbourg
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
Jury : Président / Présidente : Sylvie Bégin-Colin
Examinateurs / Examinatrices : Katia Guerin
Rapporteurs / Rapporteuses : Timo Jacob, Enrique Garcia-Bordejé

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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L'électrocatalyseur Fe-N-C est en train de devenir un sujet de recherche stimulant avec de grands espoirs pour les dispositifs énergétiques de la prochaine génération en raison de sa haute activité intrinsèque ORR comparable à celle de l'électrocatalyseur des métaux du groupe du platine (PGM). Cependant, une stratégie de préparation très efficace avec une performance catalytique améliorée et une grande robustesse, employant des composants non critiques, est d'une grande importance pour le développement de l'électrocatalyseur Fe-N-C. L'identification de la nature du site actif pour le matériau Fe-N-C pyrolytique est toujours un sujet de débat animé en raison de la présence potentielle de sites actifs multiples.Dans ce travail, nous avons développé des catalyseurs avec des atomes uniques de Fe décorés de N dans du carbone poreux par pyrolyse à haute température en utilisant des composants bruts rentables et non toxiques. La variation systématique de la composition des précurseurs N, et C et de divers agents structurants, ainsi que les conditions des différentes étapes nous ont permis de déterminer les paramètres optimaux pour une synthèse en plusieurs étapes. Diverses technologies caractéristiques, notamment TGA/TPD-MS, Raman, BET, XRD, XPS, HAADF-STEM et XAS ont été appliquées pour étudier la composition et la structure des catalyseurs Fe-N-C synthétisés. Les performances électrocatalytiques des catalyseurs ont été étudiées par des mesures de (R)RDE et des tests de durabilité accélérés. Cette étude nous a permis de démontrer que les électrocatalyseurs Fe-N-C avec une structure et une composition optimisées offrent des performances stables d'électroréduction de l'oxygène 4e- dans un électrolyte KOH 0.1 M avec une activité supérieure à celle des catalyseurs de référence 20% Pt/C. Plus important encore, la nature des sites actifs et la corrélation structure-performance des électrocatalyseurs tels qu'ils sont obtenus sont systématiquement étudiées. Ce travail vise à fournir une compréhension fondamentale du catalyseur Fe-N-C, à la fois du point de vue de la conception du matériau et de la nature des sites actifs, ce qui devrait favoriser le développement de la prochaine génération d'électrocatalyseurs pour la technologie des piles à combustible.