Monocouches auto-assemblées d’alcanes thiols sur détecteurs silicium recouverts d'or pour la sorption des métaux

Characterization and application of alkanethiolate self-assembled monolayers on gold-coated silicon detectors for the metal sorption

• Auteur / Autrice : Vira Zakusilova
• Direction : Maria Boltoeva
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie physique
• Date : Soutenance le 19/09/2022
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut pluridisciplinaire Hubert Curien (Strasbourg ; 2006-....)
• Jury : Président / Présidente : Sherry J. Yennello
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ali Ouadi
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jan John, Ulrich W. Scherer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Silicium -- Composés

Absorption et adsorption

Iridium

Fonctionnalisation des surfaces (chimie)

Mots clés libres

Silice fonctionnalisée

Monocouches auto-assemblées d'organothiols

Sorption de l’iridium et le rhodium

Expériences on-line au cyclotron

Functionalized silicon

Self-assembled monolayers of organothiols

Sorption of iridium and rhodium

Online cyclotron-based experiments

Résumé

Cette thèse contribue aux développements pour les futures expériences visant l’élément 109, le meitnerium. Elle porte sur la préparation de silice fonctionnalisée et son application pour la séparation des éléments. Ces matériaux qu’imitent des détecteurs au silicium permettront de comparer la réactivité du meitnerium et de ses homologues, l’Ir et le Rh, vis-à-vis de ces surfaces lors d'expériences on-line. Pour la fonctionnalisation, nous avons employé la méthodologie basée sur la formation de monocouches auto-assemblée d’organothiols, le 1-(11-mercaptoundécyl)imidazole et l'acide 12-mercaptododécanoïque. Nous avons démontré que ces monocouches obtenus sont stables au moins pendant un mois et leur surface est saturée après l'absorption de l'Ir(IV) et Rh(III) à partir de solution aqueuse acide. La deuxième partie de la thèse porte sur l’étude de la sorption de l’Ir, l'erbium et l'astate sur les surfaces de matériaux préparés lors des expériences au cyclotron. Les résultats démontrent que la position du détecteur et son revêtement jouent un rôle important.

In this work, thiolate-functionalized gold-coated silicon detectors were proposed as new materials for the comparison of the sorption properties of superheavy elements and their lighter homologs produced during online cyclotron-based experiments. The first part of the dissertation discusses the functionalization of gold-coated silicon substrates with 1-(11-mercaptoundecyl)imidazole and 12-mercaptododecanoic acid self-assembled monolayers. The functionalized surfaces were characterized offline utilizing several surface science techniques. The successful results showed the studied materials are stable for at least one month and demonstrate the surface saturation with Ir(IV) and Rh(III) adsorbed from hydrochloric acid solutions. The second part of the dissertation discusses the new detector setup developed to study the sorption of online-produced Ir, Er, and At. The promising results demonstrated the role of the detector position and its coating on the element sorption.