Partage des gaz nobles lourds entre réservoirs planétaires à haute pression

Partitioning of heavy noble gases between planetary reservoirs at high pressure

• Auteur / Autrice : Qi Chen
• Direction : Chrystèle Sanloup, Hélène Bureau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géophysique
• Date : Soutenance le 11/07/2022
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Géosciences, ressources naturelles et environnement (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Daniele Antonangeli
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Ray Burgess, Burkhard Schmidt
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Isabelle Daniel, Jean-Louis Hazemann

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie des rayons X

Coefficient de partage (chimie)

Xénon

Mots clés libres

Gaz nobles

Haute pression

Coefficient de partage

Sur place

Synchrotron

Xénon manquant

Noble gases

High pressure

Partition coefficient

On site

Synchrotron

Missing Xenon

Résumé

Le xénon (Xe) est en déficit dans les atmosphères de la Terre et de Mars par rapport aux autres gaz rares lourds, c’est le paradoxe du Xe manquant. Une possibilité est que le Xe soit stocké dans la croûte inférieure et le manteau supérieur dans les minéraux, fluides et magmas profonds. Pour comprendre la distribution du Xe entre les différents réservoirs terrestres, il est essentiel de connaître les coefficients de partage entre phases en présence, or les valeurs publiées s’étalent sur 7 ordres de grandeur selon les études. Dans cette thèse, nous avons étudié les deux systèmes les plus importants pour le cycle géochimique du Xe: magma/minéraux et fluides/minéraux. Un nouveau protocole basé sur le signal de fluorescence X mesuré en dispersion d’énergie est établi pour mesurer in situ le partage du Xe en conditions de hautes pressionss. L’étude du partage du Xe a ainsi été faite pour trois minéraux majeurs de la croûte continentale (plagioclase) et du manteau supérieur (clinopyroxène et olivine) co-existant avec un magma felsique ou basaltique. Dans tous les cas, le Xe se comporte comme un élément compatible, le coefficient de partage le plus élévé étant mesuré pour le système olivine/basalte (89 ± 22) à 1270 ºC, 2 GPa. Le Xe est donc préférentiellement retenu dans les minéraux, et in fine dans les intérieurs planétaires. Dans le cas des fluides, un signal supplémentaire est observé à 3.7 Å dans les fonctions de distribution radiale en cas de dopage au Xe par rapport à l’eau pure. Cette distance suggère un environnement de type clathrate autour du Xe dans le fluide. Le coefficient de partage du Xe entre fluide et feldspath est de 11-13, indiquant un lessivage préférentiel du Xe.

Xenon (Xe) is missing from the Earth’s and Mars’ atmosphere relative to chondritic patterns, known as the ‘missing Xe’. Studies support Xe could be stored at depth with planetary materials such as water, quartz, olivine, and in deep crustal melts. However, Xe behaviour during planetary petrological processes is not well known. One major process to infer the distribution of Xe between planetary reservoirs is partitioning. Nevertheless, published Xe partition coefficients, based on the analysis of samples quenched to room conditions, spread over 7 orders of magnitude. In this PhD thesis we focused on two most relevant systems in the framework of Xe geochemical cycle: magma/minerals and fluids/minerals. A new protocol with X-ray fluorescence signal measured in energy-dispersive probes has been established to in-situ measure Xe partitioning at high pressure. Investigation of Xe partitioning between three major Earth minerals of the continental crust (plagioclase) and upper mantle (clinopyroxene and olivine) coexisting with basaltic/felsic melts found Xe is compatible in all minerals, with a highest value of 89 ± 22 for olivine/basaltic melt at 1270 ºC, 2 GPa. Xe is thus preferentially retained in minerals, favouring the very early retention of Xe in planetary interiors. Compared to pure water, an additional Xe-O distance of ~ 3.7 Å in the radial distribution functions was observed in Xe-doped fluids, suggesting that Xe is in a clathrate-like environment in the fluids, different from Xe local environment in minerals and melts. Xe partitioning between fluids and crystal has been quantified of 11-13, indicating Xe being preferentially retained within fluids.