Développement de méthodes multiéchelles efficaces et de techniques d’extrapolation pour des modèles multiphysiques en chimie moléculaire

Development of efficient multiscale methods and extrapolation techniques for multiphysics molecular chemistry

• Auteur / Autrice : Étienne Polack
• Direction : Yvon Maday
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mathématiques appliquées
• Date : Soutenance le 11/01/2022
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mathématiques de Paris centre (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Jacques-Louis Lions (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Eric Cancès
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Laura Grigori, Filippo Lipparini, Andreas Savin, Katharina Schratz
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Reinhold Schneider, Virginie Ehrlacher
• DOI : 10.70675/fadeed66z0253z4df9za915zdee544d0a6aa

Mots clés

Mots clés contrôlés

Calcul intensif (informatique)

Solvatation

Chimie physique et théorique

Dynamique moléculaire

Théorie quantique

Mots clés libres

Mécanique quantique

Mécanique classique

Solvatation implicite

Dynamique moléculaire

Champs de force

Calcul haute performance

Quantuum mechanics

Molecular mechanics

Continuum solvation

Molecular dynamics

Force field

High-performance computing

Résumé

Dans ce travail, nous nous intéressons à développer de nouvelles méthodes pour la chimie moléculaire, en particulier pour la dynamique moléculaire classique ou quantique. Ces méthodes sont développées soit dans le but d’augmenter l’efficacité des calculs ou dans le but d’améliorer la description des systèmes chimiques considérés. Nous nous intéresserons à décrire de façon pédagogique des méthodes de complexité algorithmique en O(N log N) utilisant la sommation d’Ewald pour le calcul de l’énergie d’un système moléculaire chimique classique. Dans ce même contexte, nous présenterons une modification de la méthode multipolaire rapide (de complexité algorithmique en O(N)), permettant son utilisation avec des champs de force polarisables décrivant la densité jusqu’au quadrupôles. Nous nous introduirons aussi la méthode multiéchelle QM/AMOEBA, qui permet de décrire de manière efficace et précise des systèmes chimiques contenant plusieurs dizaines de milliers d’atomes. Enfin, nous regarderons comment améliorer la description et l’efficacité de calculs quantiques en développant des méthodes d’extrapolation.

In this work, we are interested in developing new methods for molecular chemistry, in particular for classical or quantum molecular dynamics. These methods are developed either in order to increase the efficiency of the computations or in order to improve the description of the chemical systems considered. We are interested in describing in a pedagogical way methods of algorithmic complexity in O(N log N) using Ewald's method of summation for the calculation of the energy of classical chemical systems. We also present a modification of the fast multipole method (of algorithmic complexity in O(N)), allowing its use with polarizable force fields describing the density up to quadrupoles. We will also introduce the multiscale method QM/AMOEBA, which allows to describe efficiently and precisely chemical systems containing tens of thousands of atoms. Finally, we will look at how to improve the description and the efficiency of quantum computations by developing extrapolation methods.