Exploration du diagramme de phase de l'hématite Fe2O3 par compression dynamique laser

Exploration of Fe2O3 phase diagram with laser shock compression

• Auteur / Autrice : Alexis Amouretti
• Direction : Guillaume Fiquet, Marion Harmand
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 11/01/2022
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Chrystèle Sanloup
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Thibaut de Rességuier, Agnès Dewaele

Mots clés

Mots clés contrôlés

Météorites -- Recherche

Ondes de choc

Lasers en physique

Transitions de phases

Oxydes de fer

Mots clés libres

Oxyde de fer

Choc laser

Cinétique de transition de phase

Diagramme de phase

État d'oxydation

Transition de spin

Iron oxide

Laser shock

Phase transition kinetics

Phase diagram

Oxidation state

Spin transition

Résumé

L'étude de Fe2O3 en conditions extrêmes est importante pour mieux comprendre les intérieurs de planètes, telles que la Terre ou les super-Terres, et les impacts de météorites, processus fondamentaux de l'accrétion planétaire. Afin d'étudier ces phénomènes, nous avons utilisé la technique de compression dynamique par choc laser, couplée à des diagnostics résolus en temps : le VISAR (interféromètre permettant des mesures de vitesses de surfaces et interfaces), et la diffraction et l'absorption X pendant les chocs et détentes. Nous avons mesuré avec précision, pour la première fois, l'équation d'état de Fe2O3 à très haute pression, jusqu'à 700 GPa et avons déterminé que la fusion de Fe2O3 se produisait sous choc à 135 GPa et 3000 K. Cette mesure nous a conduits à remettre en question la température calculée de la table d'équation d'état SESAME actuellement disponible pour Fe2O3. Les mesures ont en outre montrées que les phases haute pression observées en compression statique ne sont pas identiques à celles mises en évidence par compression dynamique. Ainsi la transition de spin (haut spin vers bas spin) du Fe3+ dans Fe2O3 est, en compression dynamique, isostructurale avec réduction de volume, alors qu'elle s'accompagne probablement d'un changement structural en statique. De telles différences indiquent une limitation cinétique de l'utilisation des chocs laser pour l'étude des intérieurs planétaires et inversement des techniques statiques pour celle des phénomènes rapides (ns). Enfin, nous avons mis en évidence la réduction du fer, de Fe3+ à un état redox moyen Fe2.2+, dans Fe2O3 en détente après un choc à 120 GPa, sur un temps caractéristique de l'ordre de la nanoseconde. Cette observation met en lumière la rapidité du mécanisme redox, suggérant une réduction probable du Fe3+ lors d'un impact de météorite permettant d'expliquer certaines observations faite dans les tectites.

The study of Fe2O3 under extreme conditions is important to better understand the interiors of planets, such as the Earth or super-Earths, and meteorite impacts which are fundamental processes of planetary accretion. In order to study these phenomena, we have used the technique of dynamic compression by laser shock, coupled with time-resolved diagnostics: VISAR (interferometer allowing measurements of surface and interface velocities), and X-ray diffraction and absorption during the shocks and releases. We have accurately measured, for the first time, the equation of state of Fe2O3 at very high pressure, up to 700 GPa, and determined that Fe2O3 melting occurs under shock at 135 GPa and 3000 K. This measurement led us to question the calculated temperature of the currently available SESAME equation of state table for Fe2O3. The measurements also showed that the high pressure phases observed in static compression are not identical to those revealed by dynamic compression. Thus the spin transition (high spin to low spin) of Fe3+ in Fe2O3 is, under dynamic compression, isostructural with volume reduction, while it is probably accompanied by a structural change in static compression. Such differences indicate a kinetic limitation of the use of laser shocks for the study of planetary interiors and conversely of static techniques for that of fast phenomena (ns). Finally, we have highlighted the reduction of iron from Fe3+ to a medium redox state Fe2.2+ in Fe2O3 upon release after a shock at 120 GPa, over a characteristic time of the order of nanoseconds. This observation highlights the rapidity of the redox mechanism, suggesting a probable reduction of Fe3+ during meteorite impacts, which explains some observations made in tektites.