Une approche expérimentale de la réalisation et de la caractérisation des matériaux bidimensionnels à ligne nodale de Dirac Cu2Si et Cu2Ge. Influence du substrat et du dépôt de Pb sur la structure de la bande électronique

An experimental approach to the realization and characterization of the two-dimensional Dirac nodal line materials Cu2Si and Cu2Ge. Influence of the substrate and of Pb deposition on the electronic band structure

• Auteur / Autrice : Mathis Cameau
• Direction : Marie d' Angelo
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 19/05/2022
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des nanosciences de Paris (1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Simon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Thomas Jaouen, Sergio Vlaic
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Christine Richter, Antonio Tejeda

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dirac, Équation de

Spectroscopie de photoélectrons

Semi-métaux

Science des matériaux

Nanotechnologie

Matière condensée

Mots clés libres

Lignes nodales de Dirac

Matériaux 2D

Interaction avec le substrat

XPS

ARPES

Structure de bande

Semimétaux topologiques

2D materials

Dirac nodal lines

Topological semimetals

XPS

ARPES

Surface science

Résumé

La réalisation de nouveaux matériaux bidimensionnels est un domaine en plein essor de la matière condensée, à la fois pour les aspects fondamentaux, avec les propriétés exotiques émergeant de la dimensionnalité réduite, et pour les applications technologiques potentielles, avec des promesses telles que des courants sans dissipation et des hétérostructures 2D plus performantes que la technologie actuelle à base de silicium à une fraction de la taille. Dans ce travail, nous avons adopté une approche expérimentale pour la réalisation et la caractérisation de matériaux prédits pour accueillir des lignes nodales de Dirac (DNL), qui malgré de nombreuses prédictions théoriques ont vu peu de réalisations expérimentales rapportées jusqu'à présent. Ces matériaux appartiennent à la classe récemment mise en évidence des semi-métaux topologiques, dont la spécificité est un croisement de bandes protégé par symétrie entre les bandes de valence et de conduction le long d'une ligne dans l'espace réciproque, avec une dispersion linéaire. Dans un premier temps, nous nous sommes concentrés sur Cu2Si, le premier matériau 2D dans lequel des DNL ont été mis en évidence lorsqu'il est préparé sur un substrat Cu(111). Après avoir reproduit avec succès les résultats existants, nous avons montré à l'aide de l'ARPES et du XPS que, contrairement aux attentes, la structure électronique et les DNL étaient préservées après le dépôt de Pb sur la surface. Nous avons ensuite étudié Cu2Si/Si(111), et constaté que malgré une structure atomique fortement liée, le substrat Si(111) interagit assez fortement avec les orbitales hors plan de la couche Cu2Si pour empêcher l'existence des lignes nodales. Nous nous sommes ensuite penchés sur le système 2D Cu2Ge, prédit pour accueillir la DNL, et avons tenté de le synthétiser en déposant du Ge sur Cu(111). En combinant nos résultats LEED, XPS et ARPES, nous avons constaté que toutes les mesures correspondaient étroitement à ce que l'on attendait d'une monocouche de Cu2Ge libre, ce qui montre l'absence presque totale d'interactions entre le substrat Cu(111) et la couche de Cu2Ge superficielle formée sur celui-ci. Il s'agit de la première réalisation expérimentale rapportée de Cu2Ge. Dans une étude miroir, nous avons déposé Cu sur Ge(111) et observé une structure de bande dissemblable. À l'aide du STM, nous avons expliqué ces différences par une structure atomique différente, résultant d'un substrat à forte interaction. Nous soulignons par ce travail l'influence du substrat, qu'il soit métallique ou semi-conducteur, sur les propriétés électroniques des systèmes 2D à DNL.

The realization of new two-dimensional materials is a booming field of condensed matter, at once for the fundamental aspects, with the exotic properties emerging from the reduced dimensionality, and for the potential technological applications, with promises such as dissipationless currents and 2D heterostructures outperforming the current silicon-based technology at a fraction of the size. In this work, we took an experimental approach to the realization and characterization of materials predicted to host Dirac nodal lines (DNLs), which despite many theoretical predictions have seen few experimental realizations reported so far. These materials belong to the recently evidenced class of topological semimetals, whose specificity is a symmetry-protected band crossing of the valence and conduction bands along a line in momentum space, with linear dispersion. As a first step, we focused on Cu2Si, the first 2D material in which DNLs have been evidenced when prepared on a Cu(111) substrate. After successfully reproducing existing results, we showed using ARPES and XPS that contrary to expectations, the DNLs were preserved after deposition of Pb on the surface without any gap, and that a band splitting occurred. We followed by the investigation of Cu2Si/Si(111), and found that despite a strongly related atomic structure, the Si(111) substrate interacts strongly enough with the out-of-plane orbitals of the Cu2Si layer to prevent the existence of the nodal lines. We then looked at the 2D Cu2Ge system, predicted to host DNL, and attempted to synthesize it by depositing Ge on Cu(111). By combining our LEED, XPS and ARPES results we found that all measurements matched closely what was expected from a free-standing Cu2Ge monolayer, showing the almost complete absence of interactions between the Cu(111) substrate and the surface Cu2Ge layer grown on it. This is the first reported experimental realization of the two-dimensional Dirac nodal line semimetal Cu2Ge. In a mirroring study, we deposited Cu on Ge(111) and observed a dissimilar band structure. Helped by STM, we explained those differences by a different atomic structure, and by a strongly interacting substrate. We highlight through this work the influence of the substrate, whether metallic or semiconductor, on the electronic properties of 2D DNL systems.