Préparation et caractérisation de couches minces et de dispositifs thermoélectriques flexibles à base de Cu₂Se ou de Ag₂Se

Preparation and characterization of thin films and flexible thermoelectrical devices based on Cu₂Se or Ag₂Se

• Auteur / Autrice : Tianbao Chen
• Direction : Xiang Hua Zhang, Ping Fan
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 12/12/2022
• Etablissement(s) : Rennes 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Matière, Molécules Matériaux et Géosciences (Le Mans)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des Sciences Chimiques de Rennes
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Bruno Bureau, Zhuanghao Zheng‎
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Antoine Maignan, Lei Miao

Mots clés

Mots clés contrôlés

Séléniures

Argent -- Composés

Cuivre -- Composés

Couches minces

Appareils thermoélectriques

Mots clés libres

Matériaux thermoélectriques

Film mince

Séléniure de cuivre

Séléniure d’argent

Dispositif thermoélectrique

Thermoelectric materials

Thin film

Copper selenide

Silver selenide

Thermoelectric device

Résumé

Cette thèse était axée sur le développement de méthodes innovantes pour la préparation de couches minces de séléniure de cuivre (Cu₂Se) et de séléniure d’argent (Ag₂Se). L'objectif est d'obtenir des dispositifs thermoélectriques à couches minces (TFTED) flexibles à haute performance. Les couches minces de Cu₂Se ont été préparées par la méthode de couches empilées et aussi la méthode d’implantation des ions/atomes de Cu, respectivement basées sur les techniques de pulvérisation de magnétron et d’évaporation thermique. Grâce à l’optimisation des procédés de préparation, on a pu obtenir de façon reproductible des couches de Cu₂Se de haute qualité avec un facteur de puissance maximal de 5,30 μWcm-1K-2. Un TFTED flexible avec 10 groupes de couches de Cu₂Se à une connexion a été fabriqué avec une puissance de sortie maximale de 3,31 nW. Ensuite, des couches de Ag₂Se à haute performance utilisant la méthode de co-évaporation thermique ont été préparées. La couche mince de Ag₂Se avec une orientation très préférentielle en (00l) a été fabriquée en ajustant la concentration du dopage au Te, et le facteur de puissance de cette couche était de 25,2 µWcm-1K-2. Le dispositif thermoélectrique flexible à base de Ag₂Se avec 8 jonctions a une puissance de sortie maximale de 63,3 nW. Enfin, un dispositif thermoélectrique avec une structure multicouche innovante a été fqabriqué et caractérisé, démontrant l'intérêt de cette structure pour la fabrication de dispositifs performants et hautement intégrables avec un faible coût de préparation et une grande stabilité thermique.

This thesis was focused on the development of innovative thin film preparation methods of copper selenide (Cu₂Se) and silver selenide (Ag¬2Se) thin films for preparing high-performance thin film thermoelectric device (TFTED). The Cu₂Se thin films were prepared by stacked thermal reaction method and Cu ion/atom implantation reaction method, respectively based on magnetron sputtering and thermal evaporation techniques. Through the optimization of the preparation process, high quality Cu₂Se films with a maximum power factor of 5.30 μWcm-1K-2 was reproducibly obtained. Flexible TFTED with 10 groups of single-leg Cu₂Se films was fabricated with a maximum output power of 3.31 nW. Secondly, high-performance Ag₂Se films using thermal co-evaporation method was prepared. The Ag₂Se thin film with high (00l) preferred orientation was fabricated by adjusting the Te-doping content, and the power factor of the film was increased to 25.2 µWcm-1K-2. The Ag₂Se flexible TFTED with eight thermoelectric junctions had a maximum output power of 63.3 nW. Lastly, a novel multilayer structure of TFTED was fabricated and tested, revealing a promising new structure that can be used for fabricating highly integrated and high-performance thin-film devices with a low preparation cost and a high thermal stability.