Préparation de matériaux à base de g-C3N4 et caractérisations analytiques pour des applications environnementales

Preparation of g-C3N4 based material and analytical characterizations for environmental applications

• Auteur / Autrice : Arianit Gashi
• Direction : Julien Parmentier, Roman Mars̆álek
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 05/09/2022
• Etablissement(s) : Mulhouse en cotutelle avec The University of Ostrava
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Science des Matériaux de Mulhouse / IS2M

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photodégradation

Nanotechnologie

Fluoration

Photocatalyse

Mots clés libres

G-C3N4

Carbone poreux riche en azote

Produit d'addition

Fluoration

Photocatalyse

Photodégradation

Oxydation

Orange méthylique

G-C3N4

N rich porous carbon

Adduct

Fluorination

Photocatalysis

Photodegradation

Oxidation

Methyl Orange

Résumé

Le carbonitrure de structure graphitique (g-C3N4) est un matériau prometteur pour la photocatalyse. En jouant sur l'ingénierie d'hétérojonction par un couplage avec un autre matériau de type métal ou semiconducteur, ses propriétés peuvent être améliorées. Dans cette thèse, l'objectif est de concevoir des nanocomposites à base de g-C3N4 et de carbone par un procédé original permettant de contrôler les caractéristiques de ces matériaux. Ces dernières seront évaluées grâce à des méthodes physicochimiques et photocatalytiques. Pour cela, nous avons synthétisé des matériaux de type CNx dans une large gamme de composition (0.66<x<1.4) par la méthode des adduits basée sur l’association entre la mélamine (source traditionnelle de g-C3N) et un acide polycarboxylique (source additionnelle de C). Les caractérisations physicochimiques menées après carbonisation des adduits ont permis de mieux comprendre la structuration de ces matériaux CNx qui peuvent être décrits par des plans de la structure g-C3N4 dans lesquels sont dispersés des nanodomaines (ou cluster) de type carbone graphitique.La réactivité chimique de ces nanocomposites g-C3N4/C a été étudié avec l’oxygène (à haute température 450-650°C) et avec le F2 pur (25°C) afin de mieux comprendre leur structuration de ces nanocomposites et obtenir de nouveaux matériaux aux propriétés photocatalytiques potentiellement intéressantes. La stabilité thermique de ces nanocomposites g-C3N4/C et des matériaux dérivés obtenus par réaction avec F2 a été étudiée.En parallèle, les applications photocatalytiques possibles de ces différents matériaux ont été explorées.

Carbonitride with a graphitic structure (g-C3N4) is a promising material for photocatalysis. Its properties can be improved by heterojunction engineering, in which it is coupled with another material such as a metal or a semiconductor. In this thesis, the objective is to design nanocomposites based on g-C3N4 and carbon through an original process which allows to control the properties of these materials. These will be evaluated using physico-chemical and photocatalytic methods. For this, we synthesized CNx type materials in a wide composition range (0.66<x<1.4) by the adduct method based on the self-assembly between melamine (traditional source of g-C3N4) and a polycarboxylic acid (additional source of C). The physicochemical characterizations carried out after carbonization of the adducts, have made it possible to better understand the structuring of these CNx materials, which can be described by planes of the g-C3N4 structure in which nanodomains (or clusters) of the graphitic carbon type are dispersed. The chemical reactivity of these gC3N4/C nanocomposites was studied with oxygen (at high temperature 450-650°C) and with pure F2 (25°C) in order to better understand their structuring of these nanocomposites and to obtain new materials with potentially interesting photocatalytic properties. The thermal stability of these g-C3N4/C nanocomposites and derived materials obtained by reaction with F2 was investigated. In parallel, the possible photocatalytic applications of these different materials have been explored.