Sources et déterminants des composés organiques volatils à Marseille

Sources and drivers of volatile organic compounds at Marseille

• Auteur / Autrice : Marvin Dufresne
• Direction : Stéphane Sauvage
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'environnement
• Date : Soutenance le 05/12/2022
• Etablissement(s) : Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Lille Douai
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : : Agence de l'environnement et de la maîtrise de l'énergie (France)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre for Energy and Environment / CERI EE
• Jury : Président / Présidente : Valérie Gros
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Alexandre Armengaud, Laurence Galsomiès, Irène Xueref-Remy, Thérèse Salame
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Charbel Afif

Mots clés

Mots clés libres

Composés Organiques Volatils (COV)

Urbain de fond

Sources d'émission

Inventaires d'émissions

Marseille

Campagne de mesure

Positive Matrix Factorization (PMF)

Volatile Organic Compounds (VOC)

Urban background

Emission sources

Emission inventories

Marseille

Field campaign

Positive Matrix Factorization (PMF)

Résumé

Les Composés organiques volatils (COV) dont les hydrocarbures non méthaniques (HCNM) ont un rôle clé dans la chimie atmosphérique en tant que précurseurs de polluants secondaires tels que l’ozone (O3) et les aérosols organiques secondaires (AOS). Pourtant, les connaissances sur les émissions des HCNM restent insuffisantes provoquant de fortes incertitudes associées aux inventaires d’émissions et par conséquent sur les modèles de chimie-transport (CTM), essentiels pour la mise en place de politique de qualité de l’air efficace. Ce manque d’information est d’autant plus critique sur le bassin Méditerranéen, région particulièrement marquée par la pollution atmosphérique et le changement climatique. Dans le but d’apporter des connaissances nouvelles sur les sources et déterminants des COV sur cette région, une campagne d’observation de 18 mois a été menée de mars 2019 à août 2020 à Marseille. Elle a permis l’obtention d’une base de données unique de 70 composés hydrocarbonés pour l’étude de l’évolution de la composition en HCNM de l’atmosphère de Marseille. L’analyse des observations à l’aide du modèle source-récepteur PMF (Positive Matrix Factorization) a permis de déterminer huit sources majeures pour les composés mesurés. Le trafic routier est le premier émetteur de ces composés à Marseille pour toutes les saisons contribuant à 40 % des concentrations alors que le chauffage domestique contribue à 20 % en hiver. Une baisse marquée des émissions en HCNM dues au trafic routier a été constatée au printemps 2020 associée au confinement pour la crise sanitaire du COVID-19. Une source industrielle a été identifiée comme fortement émettrice de xylènes, espèces à fort impact potentiel sur la formation d’AOS. Enfin, les inventaires d’émissions à différentes échelles ont été comparés entre eux et avec l’évaluation issue des observations pour la zone d’étude. Il apparaît une forte variabilité sur les émissions en COV totaux mais une très bonne concordance pour les émissions en COV du trafic routier. Cette comparaison a montré que la spéciation chimique des sources d’émissions en COV est significativement plus élevée pour les inventaires dans le cas des HCNM issues de combustion (alcènes et aromatiques) ce qui est possiblement dû à une surestimation du chauffage résidentiel suivant les saisons. En outre, l’étude a montré une différence de composition chimique pour le trafic routier entre l’inventaire d’émission local et les observations.

Volatil Organic Compounds (VOC) are key species because of their role as precursors of secondary pollutants such as ozone (O3) and secondary organic aerosols (SOA). However, the knowledge on VOC emissions remains insufficient, leading to high uncertainties on emission inventories and consequently on chemistry-transport models (CTM) which are crucial for the successful implementation of efficient air quality policies. This lack of information is all the more critical in the Mediterranean basin since this region is particularly affected by air pollution and climate change. In order to provide new knowledge on the sources and factors controlling VOC in this region, an 18-months field campaign took place from March 2019 to August 2020 in Marseille. It allowed to obtain a unique database of 70 non-methane hydrocarbon (NMHC) compounds for the study of the evolution of the VOC composition of the atmosphere of Marseille. The analysis of observations using the source-receptor model PMF (Positive Matrix Factorization), allowed to determine eight major NMHC emission sources for the measured compounds. Road traffic is the main emitter of these compounds in Marseille in all the seasons contributing to 40% of concentrations whereas residential heating contributes to 20% in winter. A sharp decrease of the NMHC emissions due to road traffic has been observed in Spring 2020 associated to the lockdown due to the sanitary crisis of Covid-19. An industrial source has been identified as high emitter of xylenes, species with a high potential on SOA formation. Global, regional and local emission inventories were compared to each other with the observations in the Marseille area. A high variability on the total VOC emissions but a very good agreement on the VOC emissions from road traffic. This comparison showed the chemical speciation of VOC emission sources is significantly higher for the inventories in the case of HCNM emitted by combustion (alkenes and aromatics) possibly due to an overestimation of residential heating. In addition, the study showed a difference in chemical composition for road traffic between the local emission inventory and observations.