Comportement des éléments traces métalliques dans des terres excavées entreposées en Installation de Stockage de Déchets Inertes : Caractérisation du terme source et évaluation de la pérennité d’un traitement par stabilisation chimique

Trace Elements behavior in naturally contaminated excavated rocks and soils disposed in Inert Wastes Landfill : Source term definition and assessment of the long term efficiency of a stabilizing treatment

• Auteur / Autrice : Maxime Brandely
• Direction : Rémy Gourdon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Environnement
• Date : Soutenance le 30/05/2022
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Institut national des sciences appliquées (Lyon ; 1957-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : DEEP - Déchets Eaux Environnement Pollutions, EA 7429 (Lyon, INSA) - Déchets Eaux Environnement Pollutions / DEEP
• Jury : Président / Présidente : Yves Perrodin
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Rémy Gourdon, Yves Perrodin, Alexandra Courtin-Nomade, Eric Van Hullebusch, Denise Blanc-Biscarat, Samuel Coussy, Laurent De Windt, Lydie Le Forestier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Alexandra Courtin-Nomade, Eric Van Hullebusch

Mots clés

Mots clés contrôlés

Déchets -- Élimination -- Sites

Excavation

Mots clés libres

Environnement

Gestion des dechets

Terres excavées

Molybdène

Sélénium

Spéciation du soufre

Mécanisme d'immobilisation

Vieillissement accéléré

Modélisation géochimique

Stabilisation chimique

Stockage des déchets

Traces metalliques

Environment

Waste management

Excavated rocks

Excavated soils

Molybdenum

Selenium

Speciation

Immobilization mechanisms

Artificial ageing

Geochemical modeling

Chemical stabilization

Waste storage

Metallic traces

Résumé

Des bouleversements en matière de gestion des déchets sont attendus dans le sillage de projets producteurs de volume importants de déblais comme le Grand Paris Express (GPE). Selon le code de l’environnement, les terres excavées acquièrent le statut de déchets dès lors qu’elles quittent leur site d’origine. À ce titre, leur évacuation en Installation de Stockage de Déchets est liée à leur potentiel de relargage vis-à-vis de plusieurs paramètres chimiques. Dans le cadre du GPE, des enrichissements naturels en certains Eléments Traces Métalliques (ETM) comme le Molybdène (Mo) ou le Sélénium (Se) ont été constatés dans différentes formations géologiques. Dans cette thèse, la mise en œuvre d’un traitement par stabilisation chimique pour diminuer les fortes mobilités associées est envisagée afin d’obtenir le reclassement en Installations de Stockage de Déchets Inertes de terres excavées naturelles initialement non inertes. La validation d’une telle solution passe par (i) une caractérisation des terres excavées brutes, (ii) la sélection d’un stabilisant et (iii) l’identification des mécanismes d’immobilisation et l’obtention de garantie sur leur efficacité à long terme. Différentes terres excavées, brutes et stabilisées par ajout de fer zéro valent (Fe0), ont été soumises à des lixiviations avec dépendance au pH et à des protocoles de vieillissement accélérés. Les données expérimentales ont été exploitées par modélisation géochimique (PHREEQC) et hydrodispersive respectivement. Ce type de méthodologie, jamais appliquée à des terres naturelles présentant de faibles niveaux de contamination en ETM, a permis de définir la distribution du Mo et du Se au sein des matériaux et d’expliquer les changements de réactivité liés à l’ajout de Fe0. Le modèle géochimique a identifié la complexation à la surface d’(hydr-)oxydes de fer comme mécanisme d’immobilisation prépondérant dans le cas du Mo tandis que des résultats incertains pour le Se suggèrent l’intervention complémentaire d’autres phénomènes. Le vieillissement artificiel des terres a montré une résistance des associations formées après ajout de Fe0 pouvant témoigner de la présence d’autres mécanismes de rétention réputés plus stables. L’efficacité sur le long terme de la stabilisation va principalement dépendre de la spéciation initiale des ETM et des conditions de stockage. Notre travail a permis de faire de la stabilisation chimique une solution crédible pour le traitement de terres naturelles en vue du désengorgement des filières d’évacuation. Il parait toutefois difficile de s’affranchir d’une étude de cas (souvent longue et coûteuse) tant l’efficacité de la stabilisation dépend de nombreux facteurs.

Upheavals are expected regarding wastes managements in the wake of projects generating ever more excavation materials such as the Grand Paris Express (GPE). According to the French environmental code, excavated rocks and soils have to be considered as wastes as soon as they leave their excavation site. As such, their disposal in waste landfills is related to their leaching potential regarding several chemical parameters. In the GPE, enrichments in some Trace Elements (TE) like Molybdenum (Mo) or Selenium (Se) were acknowledged in various geological formation. In this thesis, application of chemical stabilization to reduce the associated high mobility has been foreseen in order to obtain the reclassification in Inert Waste Landfill (IWL) of materials initially not considered as inert. Validation of such a technic needs to go through (i) the characterization of raw excavated rocks and soils, (ii) the selection of a stabilizing agent and (iii) the identification of immobilizing mechanisms and the obtainment of guarantees about their long-term efficiency. Various excavated earths, raw and stabilized with zero valent iron (Fe0) have undergone pH dependence leaching tests and artificial ageing protocols. The experimental data have been simulated by geochemical (PHREEQC) and hydrodispersive modelling respectively. Such a methodology, never applied on excavated rocks and soils presenting only low levels of natural contamination, has allowed defining accurately Mo and Se initial distribution in the solid bulks as well as explaining reactivity changes following Fe0 addition. For Mo, complexation at iron (hydr-)oxides surfaces has been identified as the main immobilizing mechanism. In the case of Se, less decided results suggested the occurrence of concomitant phenomena. Artificial ageing experiments have shown a good resilience of associations formed after Fe0 addition, which could be witnessing the occurrence of other mechanisms deemed to be more stable. Long-term efficiency of stabilization will mainly depend on initial TE speciation and storage conditions. This work has made chemical stabilization a plausible solution for the treatment of naturally contaminated earths to reduce congestion of disposal chains. Yet, it might be difficult to avoid long and expensive feasibility studies given that stabilization efficiency has been shown to be strongly case dependent.