Caractérisation et structuration de composites piézoélectriques à base de ZnO : Vers des applications médicales

Characterization and structuration of piezoelectric ZnO-based composites : Toward medical applications

• Auteur / Autrice : Xiaoting Zhang
• Direction : Lionel Petit, Minh-Quyen Le
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Electronique, Micro et Nano-électronique, Optique et Laser
• Date : Soutenance le 01/02/2022
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Électronique, électrotechnique, automatique (Lyon)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Institut national des sciences appliquées (Lyon ; 1957-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LGEF - Laboratoire de Génie Electrique et Ferroélectricité (Lyon, INSA) - Laboratoire de Génie Electrique et Ferroélectricité / LGEF
• Jury : Président / Présidente : Georges Brémond
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Lionel Petit, Minh-Quyen Le, Georges Brémond, Frédéric Demoly, Benoît Guiffard, Zhiyong Liang
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Frédéric Demoly, Benoît Guiffard

Mots clés

Mots clés contrôlés

Composites

Nanofils

Piézoélectricité

Mots clés libres

Electricité

Composite piézoélectrique

Nanofils ZNO

Matériau composite

Application médicale

Caractérisation électrique

Diélectriques

Piézoélectrique

Méthode des éléments finis

Diélectrophorèse - DEP

Oxyde de zinc

Polydiméthylsiloxane : PDMS

Electricity

Piezoelectric Composite

ZNO nanowires

Composite Material

Medical applications

Electrical characterisation

Dielectric Characterisation

Piezoelectric Characterisation

FEM - Finite Element Method

Dielectrophoresis (DEP)

Zinc oxide

PDMS-Polydimethylsiloxane

Résumé

Grâce à ses multiples fonctionnalités, l’oxyde de Zinc est déjà utilisé dans de nombreuses applications du domaine de l’optoélectronique, des capteurs physico-chimiques, des composants électroniques ou encore des micro-dispositifs électromécaniques. Un matériau composite utilisant des charges ZnO incorporées dans une matrice polymère offre ainsi de nombreux avantages potentiels tels qu'une flexibilité élevée, un faible coût, une réelle recyclabilité et une intégration aisée, de plus adaptée à la fabrication additive sous toutes formes et dimensions. L'objectif de ces travaux est de mener une caractérisation complète à l’échelle macroscopique de composites piézoélectriques intégrant des structures micro/nano ZnO afin d’aboutir à une meilleure compréhension du couplage électromécanique. Dans ce but, la présente étude s’est d’abord orientée vers la mise au point d’un process de fabrication de composite, à faible cout, à l’élaboration simple et parfaitement maitrisée, basé sur l’utilisation des particules de ZnO encapsulées dans une matrice de polydiméthylsiloxane. Les résultats expérimentaux ont montré qu'une concentration de particule élevée entraîne une augmentation de la permittivité diélectrique, de la conductivité, du module élastique de compression et de la constante piézoélectrique. Plus important encore, une amélioration significative de ces caractéristiques a été obtenue avec succès grâce à l'alignement diélectrophorétique de microparticules de ZnO à concentration plus faible. Une étude de l’influence de la forme et de la taille des charges sur les propriétés des composites a également été menée en utilisant des particules sphériques, des microtubes ou des nanofils. Les composites utilisant un réseau vertical ordonné de nanofils ZnO obtenu par dépôt en bain chimique présente au final le couplage piézoelectrique le plus élevé. Des simulations par la méthode des éléments finis ont été utilisées dans ce sens pour optimiser l’activité piézoélectrique d’un composite à nanofils ZnO en fonction du module d’élasticité et de la constante diélectrique des éléments constitutifs ainsi que de la densité et des dimensions des nanofils. Il a également été établi que l’apparition de défauts cristallins lors de la croissance des nanofils de ZnO génère des porteurs de charges électriques qui ont un effet masquant sur l’effet piézoelectrique. Cette dégradation peut être atténuée par un dopage à l’Antimoine ou par un recuit thermique qui permet de diminuer la concentration de ces porteurs parasites. Au final, des composites flexibles piézoélectriques à nanofils ZnO ont été developpé en utilisant un substrat de type polymère PDMS au lieu d’un substrat rigide silicium. L’ensemble des résultats expérimentaux obtenus confirme l’excellent potentiel des matériaux développés pour toute application de biodétection in vivo nécessitant impérativement des dispositifs médicaux flexibles et extensibles.

Due to the multiple functionalities of zinc oxide (ZnO), it has been used in a wide variety of applications such as optoelectronics, chemical sensors, piezoelectric transduces and varistors. Composites of piezoelectric ZnO fillers embedded into a polymer matrix offer many potential benefits like high flexibility, low-cost, possible recyclability, tailored properties, adaptable to additive manufacturing, and easy integration to any shapes and dimensions. The goal of this research is to investigate full characterizations of piezoelectric system based on ZnO micro/nano structure in a macroscopic scale. This allows to a better understanding of the electromechanical coupling as well as the intrinsic dielectric, electrical, and mechanical properties of the matrix and filler, when being individual or combined together. Another aspect focuses on the development of optimized strategies based on experimental characterization and finite element method (FEM), with the intention of boosting the piezoelectric performance of ZnO micro/nano composites. Thus, a processive strategy was firstly proposed with ZnO particles incapsulated into polydimethylsiloxane (PDMS) matrix owning to their sample structure, low cost, easy process, and well-controlled elaboration. Experimental results revealed that a higher particle concentration gives rise to a substantial enhancement in the dielectric permittivity, the conductivity, the compressive elastic modulus, and the piezoelectric coefficient. More importantly, significant enhancements in those output performances have been successfully achieved via dielectrophoretic alignment of ZnO microparticles (MP) at moderate concentration. Additionally, a particular emphasis on the shape and size effect of the fillers (i.e., comprising spherical particles, microrods (MR) and nanowires (NW)) on the properties of ZnO composites was thoroughly explored via empirical characterization and numerical simulation. It is pointed out that composites of vertically aligned ZnO NWs grown by chemical bath deposition (CBD) method exhibited the maximum piezoelectric efficiency. FEM modeling was employed to drive the optimization strategies through adjustment of the key parameters such as Young’s modules and dielectric constant of the constituents, together with the density and dimension of NW itself. Furthermore, thanks to the investigation on the crystal defects from spontaneously grown ZnO NWs, two effective strategies including Sb-doping and thermal annealing were confirmed to decrease carrier concentration in ZnO, with the aim of weakening the undesired screening effect. Finally, flexible piezoelectric NWs composites based PDMS polymer substrate instead of the rigid silicon are investigated. Experimental results confirm high potential of the developed material in vivo biosensing and bio-detection applications, especially when flexible and stretchable devices are mandatory for medical uses.