Optimisation de l'adhésion interfaciale dans l'impression 3D multi-polymère pour améliorer les propriétés mécaniques des structures spatialement amorties

Optimization of interlayer adhesion in multi-polymer 3D printing to improve mechanical properties from spatially damped structures

• Auteur / Autrice : Alejandra Lara Garcia
• Direction : Cécile Nouvel, Hakim Boudaoud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés, des produits et des molécules
• Date : Soutenance le 16/12/2022
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIMPPé - Sciences et ingénierie des molécules, des produits, des procédés, et de l'énergie (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire réactions et génie des procédés
• Jury : Président / Présidente : Christophe Alexandre Serra
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Cécile Nouvel, Hakim Boudaoud, Véronique Bounor-Legaré, El Mostafa Daya, Marie-Christine Sainte Catherine, Joshua M. Pearce, Sandrine Hoppe
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Christophe Alexandre Serra, Véronique Bounor-Legaré

Mots clés

Mots clés contrôlés

Impression 4D

Thermoplastiques

Adhésion (physique)

Interfaces (sciences physiques)

Alliages de polymères

Impression 3D

Mots clés libres

3D Printing

Multi-polymères

Dépôt de fil fondu

Adhésion interfaciale

Thermoplastique élastomère

4D

3D Printing

Multi-Polymer

Fused Deposition Modeling

Interfacial adhesion

Elastomeric thermoplastic

4D

Résumé

Au cours de cette thèse, des solutions innovantes ont été étudiées afin d'améliorer l'adhésion interfaciale entre du PLA et un TPC lors du procédé d'impression par dépôt de fil fondu. Deux solutions ont été proposées : (i) l'utilisation d'additifs promoteurs d'adhésion et (ii) la synthèse de copolymères incorporant des blocs PLA comme éléments constitutifs. Dans le premier cas, différents additifs issus de la biomasse ont été incorporés individuellement dans la formulation du PTC. Des conditions de fabrication des filaments ont été optimisées pour obtenir des filaments sans défaut et de diamètre constant. L'évaluation de l'adhésion a été faite en utilisant une version modifiée du test T Peel de pelage. L'amidon 2-hydroxyéthyle a présenté la plus forte amélioration de l'adhésion avec de faibles variabilités des résultats. Elle prouve que les additifs peuvent être utilisés comme promoteurs d'adhésion dans des systèmes où l'adhésion est faible, par exemple entre des polymères incompatibles comme un PLA et un TPC. De plus, cette formulation n'a pas modifié le comportement d'amortissement et de filtrage des vibrations du TPC. Par conséquent, il a été possible d'imprimer à l'aide d'un FFF multi-polymère un prototype d'équipement de protection combinant un PLA et le TPC formulé, comme une genouillère. En parallèle, la deuxième solution testée consiste à synthétiser par extrusion réactive de nouveaux copolymères multiblocs via des réactions de transestérification entre le PLA et le PBT. Différentes expériences ont été réalisées pour optimiser les conditions de la réaction de transestérification. Bien que les résultats obtenus par FTIR, RMN 1H, DSC et DMA confirme la formation du copolymère en petites quantités, le matériau présentait une faible imprimabilité et une délamination des couches. Par conséquent, l'évaluation de l'adhésion n'a pas été réalisée avec ce matériau.

Solutions for improving multi-polymer FFF interlayer adhesion between PLA and a TPC were studied. Two solutions were proposed: (i) the use of adhesion promoter additives and (ii) the synthesis of copolymers incorporating PLA as building blocks. In the first one, different biosourced additives were individually incorporated into the formulation of the TPC. Filament fabrication conditions were optimized to achieve filaments with no defects and a constant diameter. Evaluation of adhesion was done using a modified version of the T-peel test. Only 2-hydroxyethyl starch presented the highest adhesion enhancement with low variabilities. Findings demonstrate the strategic potential of using modified biosourced additives to boost interfacial adhesion between two incompatible polymers. Furthermore, this formulation did not change the vibration-damping and filtering behavior of the TPC. Therefore, it was possible to print a prototype of protective equipment combining a PLA and the formulated TPC, such as a knee pad, using a multi-polymer FFF. The second solution refers to the synthesis through transesterification reactions of PLA and PBT new multiblock copolymers with a reactive extrusion process. Different experiments were done to optimize the transesterification's conditions. Although FTIR, 1H NMR, DSC and DMA results evidence the presence of the copolymer in small amounts, material had low printability presenting layer delamination. Therefore, the evaluation of adhesion was not achieved with this material.