Graphène chimiquement modifié et auto-assemblé comme adsorbant pour des applications en environnement

Chemically modified graphene as nano-adsorbent for environmental applications

• Auteur / Autrice : Rabita Binti Mohd Firdaus Achutan
• Direction : Brigitte Vigolo, Abdul Rahman Mohamed, Alexandre Desforges
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 13/12/2022
• Etablissement(s) : Université de Lorraine en cotutelle avec Universiti Sains Malaysia (Malaisie)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Jean Lamour (Nancy ; Vandoeuvre-lès-Nancy ; Metz)
• Jury : Président / Présidente : Siang-Piao Chai
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Brigitte Vigolo, Abdul Rahman Mohamed, Catherine Journet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Siang-Piao Chai, Catherine Journet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Captage et stockage du dioxyde de carbone

Fonctionnalisation chimique

Chimie des surfaces

Oxyde de graphène

Graphène

Mots clés libres

Graphène

Surface

Modification chimique

Environnement

Assemblage

Graphene

Surface

Chemical modification

Environment

Assembly

Résumé

Le graphène idéal est une couche d'épaisseur atomique composé exclusivement d'atomes de carbone hybridés sp². En outre, le graphène peut également être vu sous d'autres formes dites dérivés du graphène, y compris l'oxyde de graphène (GO) et l'oxyde de graphène réduit (rGO). Notre étude a démontré que le GO peut être utilisé comme matériau de départ et être activé chimiquement et physiquement pour être utilisé comme adsorbant pour la capture du CO₂. De plus, des matériaux à base de graphène tridimensionnels (3D) ont récemment suscité beaucoup d'intérêt en raison de leur capacité à préserver les propriétés intrinsèques des feuilles de graphène 2D tout en offrant des fonctions avancées qui améliorent les performances dans un large champ d'applications, en particulier la dépollution. Ainsi, la section suivante de cette étude décrit le processus de développement de monolithes à base de graphène 3D (GBM) et la modification chimique des GBM 3D poreux préparés en utilisant un dépôt par Atomic Layer Deposition (ALD) d'alumine (Al₂O₃). L’ALD offre des avantages tels que la bonne diffusion des précurseurs au sein des porosités, l’absence de contamination, le contrôle de phase déposée et la possibilité de déposer des nanoparticules ou des nanofilms selon l’interaction des précurseurs avec la surface à couvrir. De plus, pour mieux comprendre les caractéristiques des matériaux développés, des techniques de caractérisation standards couplées avec des approches technologiques avancées (par exemple ; TEM/STEM/EELS sur des lamelles minces préparées par FIB) ont été mises en oeuvre pour étudier la chimie de surface et les propriétés structurelles des GBM 3D chimiquement modifiés. Enfin, l'hybride 3D Al₂O₃ / GBM développé par ALD a été testé pour l'adsorption du colorant rouge Congo, et il a montré une capacité d'adsorption accrue par rapport aux GBM 3D vierges, en raison des interactions favorables entre la surface d'alumine et le rouge Congo.

Ideal or pristine graphene is a single atom-thick layer of sp² hybridized carbon atoms. Besides, graphene can also be seen in other forms as graphene derivatives, including graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (rGO). Our study demonstrated that GO is suitable to be used as starting material and can also be chemically and physically activated to be used as an adsorbent for CO₂ capture. In addition, three-dimensional (3D) graphene materials have recently gained a great deal of interest due to their ability to preserve the intrinsic properties of 2D graphene sheets while providing advanced functions that improve performance in a wide range of applications, especially, environmental remediation. Thus, the next section of this study describes the process of developing 3D graphene based monoliths (GBMs) and chemically modified the prepared porous 3D GBMs by using atomic layer deposition (ALD) of alumina (Al₂O₃), which offers advantages such as precursor diffusion, no contamination, phase control, and the ability to deposit nanoparticles or nanofilms. Further, to better understand the characteristics of the developed materials, some standard and advanced characterization techniques (e.g.; TEM/STEM/EELS on thin lamellas prepared by FIB) have been selected to study the surface chemistry and structural properties of the chemically modified 3D GBM hybrids. Lastly, the 3D Al₂O₃ / GBM hybrid developed by ALD was tested for Congo red dye adsorption, and it showed increased adsorption capacity than pristine 3D GBMs, owing to the favourable interactions between the alumina surface and Congo red.