Mélanges colloïdaux binaires hors équilibre : système expérimental magnétique et simulations de mélanges actifs de Lennard-Jones

Out-of-equilibrium Binary Colloidal Mixtures : Experimental magnetic system and simulations of active Lennard-Jones mixtures

• Auteur / Autrice : Mohammed El Ismaili
• Direction : Hong Xu, David Gonzalez-Rodriguez
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 29/11/2022
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie et physique - Approche multiéchelle des milieux complexes (2012-.... ; Metz)
• Jury : Président / Présidente : Andreea Pasc
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Hong Xu, David Gonzalez-Rodriguez, Joachim Wittmer, Nicolas Vandewalle, Avin Babataheri
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Joachim Wittmer, Nicolas Vandewalle

Mots clés

Mots clés contrôlés

Colloïdes

Dynamique moléculaire

Interfaces (sciences physiques)

Formes binaires

Systèmes auto-organisés

Fluides magnétiques

Systèmes biologiques

Mots clés libres

Matière active

Colloïdes magnétiques

Auto-Organisation

Mélange binaire

Interfaces

Dynamique moléculaire

Active matter

Magnetic colloids

Self-Assembly

Binary mixture

Interfaces

Molecular Dynamics

Résumé

Les systèmes vivants consomment continuellement de l'énergie et ont ainsi accès à des états hors-équilibre qui leur confèrent des propriétés fascinantes. L'étude physique des systèmes vivants repose souvent sur des analogies avec des systèmes de la matière molle, tels que les colloïdes. Dans cette thèse, nous investiguons deux systèmes colloïdaux bidimensionnels hors l'équilibre thermodynamique, qui présentent des phénomènes d'auto-assemblage, de viscoélasticité, de transitions de phase et de ségrégation semblables à ceux de certains systèmes biologiques. Dans la première partie de la thèse, nous étudions expérimentalement et théoriquement la dynamique des agrégats de colloïdes paramagnétiques sous un champ magnétique tournant, qui agit comme une source constante d'énergie. Nous caractérisons la dynamique de rotation des agrégats, que nous expliquons par un modèle théorique qui décrit l'émergence de propriétés viscoélastiques collectives. Le modèle capture avec succès la dépendance entre la vitesse de rotation mesurée et les caractéristiques des particules, des agrégats et du champ, et il fournit une estimation de la viscoélasticité de l'agrégat. Nous étendons notre étude au cas des agrégats binaires de deux types de colloïdes, qui ont des tailles et des susceptibilités magnétiques différentes. La dynamique des agrégats en fonction des compositions est correctement décrite par notre modèle théorique généralisé. Nous caractérisons également l'évolution de la structure de ces agrégats binaires, qui rappelle la ségrégation entre deux liquides non miscibles. Motivés par les phénomènes d'étalement des agrégats vivants, nous étudions ensuite le désassemblage d'un agrégat de colloïdes en réponse à un changement du champ magnétique externe, par expérience et théorie. Dans la deuxième partie de la thèse, nous étudions un mélange binaire de colloïdes de Lennard-Jones actifs et passifs, caractérisés par deux températures effectives différentes, ce qui correspond à une différence d'activité scalaire. Nous effectuons des simulations de dynamique moléculaire où les deux types de colloïdes sont couplés à deux thermostats différents. Nous nous intéressons à deux systèmes de référence à l'équilibre thermodynamique : un mélange homogène et un système interfacial gaz-liquide. Nous amenons ces systèmes à des états stationnaires hors-équilibre en introduisant une différence de température effective entre les deux espèces, et nous étudions systématiquement les changements de structure et propriétés qui en résultent. Pour le système homogène, l'introduction d'une différence d'activité entre les deux espèces déplace le mélange du solide vers l'état liquide et le rend plus déformable que ce qui correspondrait à la température effective moyenne du système. Lorsque la différence d'activité dépasse un certain seuil, des phénomènes de ségrégation sont observés. Pour le système interfacial, nous étudions l'effet de l'activité sur une interface gaz-liquide pré-existante entre deux espèces séparées. Nous constatons qu'une différence d'activité élevée induit la formation de nouvelles interfaces solide-liquide, tandis qu'une différence faible déstabilise les interfaces liquide-gaz préexistantes. De plus, la combinaison d'une interface préexistante avec une activité différentielle conduit à une cristallisation partielle et donc à une coexistence de trois phases (solide, liquide et gaz). Les résultats obtenus dans ces systèmes idéalisés pourraient guider notre compréhension et mettre en évidence des mécanismes physiques présents dans les systèmes biologiques, où des comportements dynamiques similaires sont observés.

Living systems generally operate in non-equilibrium states by continuously consuming energy, thus exhibiting rich collective dynamics and properties. Physical investigations often rely on analogies with model systems in soft matter, such as colloids. In this thesis, we develop two colloidal model systems that operate in non-equilibrium states and exhibit interesting phenomena similar to those of certain biological systems, such as self-assembly, viscoelasticity, phase transitions, and segregation. In the first part of this thesis, we study experimentally and theoretically the dynamics of two-dimensional clusters of paramagnetic colloids under a time-varying magnetic field. Due to the continuous energy input by the rotating field, these self-assembled clusters are at a dissipative non-equilibrium state. We experimentally characterize the dynamics of cluster rotation and we develop a theoretical model to explain the observations by the emergence of collective viscoelastic properties. The model successfully captures the observed dependence on particle, cluster, and field characteristics, and it provides an estimate of cluster viscoelasticity. We extend our study to the case of binary clusters of colloids of two different sizes and magnetic susceptibilities. The composition dependence of the rotation dynamics is successfully captured by a generalization of our theoretical model. We also investigate the evolution of the internal distribution of the two particle types, reminiscent of segregation in a drop of two immiscible liquids, and the effect of such structure on the rotation dynamics. Next, we study cluster disassembly in response to a change in the external field. The experimentally observed disassembly dynamics are successfully described by a model, which moreover provides an estimate of the particle-substrate friction coefficient. In the second part of the thesis, we investigate a two-dimensional binary mixture of active and passive Lennard-Jones colloids, characterized by different degrees of scalar activity, modeled by an effective temperature difference. We perform molecular dynamics simulations of this system using two different thermostats. We consider two equilibrium reference systems: a homogeneous system and a gas-liquid interfacial system. We drive these systems out-of-equilibrium by increasing the effective temperature difference and we systematically investigate the effect on their behaviors and properties. For the homogeneous system, our results indicate that the presence of differential activity shifts the mixture from solid towards the liquid state and renders it more deformable than a homogeneous state at the average temperature. The binary mixture remains homogeneous for moderate activity difference between the two species, and segregation arises for a sufficiently large activity difference. For the interfacial system, we investigate the effect of activity on a pre-existing gas-liquid interface between two separated species. We find that a high activity difference induces the formation of new solid-liquid interfaces, whereas a low difference destabilizes pre-existing liquid-gas interfaces. Moreover, the combination of a pre-existent interface with differential activity leads to partial crystallization and thus to triple phase coexistence (solid, liquid, and gas), which is observed over a wide range of differential activities. Our findings from these idealized systems could guide our understanding and point to certain physical mechanisms at play in biological systems, where similar dynamical behaviors are observed.