Thèse soutenue

Étude des mécanismes de dégradation dans les films de pérovskites halogénées et dans les cellules solaires à base de pérovskite par caractérisation électrique et synchrotron

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Auteur / Autrice : Haeyeon Jun
Direction : Yvan BonnassieuxSufal Swaraj
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 17/10/2022
Etablissement(s) : Institut polytechnique de Paris en cotutelle avec Synchrotron SOLEIL
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de l'Institut polytechnique de Paris
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces (Palaiseau, Essonne) - Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] / LPICM
Jury : Président / Présidente : Nadine Witkowski
Examinateurs / Examinatrices : Yvan Bonnassieux, Sufal Swaraj, Emmanuelle Deleporte, Benoît Lessard, Corinne Chevallard, Emiliano Fonda
Rapporteurs / Rapporteuses : Emmanuelle Deleporte, Benoît Lessard

Résumé

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Les cellules solaires à base de pérovskite (PSC) sont devenues une technologie très étudiée dans la recherche photovoltaïque en raison de l’augmentation rapide de leur efficacité. Cependant, elles montrent une dégradation de leurs performances dans des conditions de fonctionnement standard. De nombreux chercheurs ont étudié le mécanisme de dégradation causé par l'humidité, l'oxygène ou la lumière pour augmenter leur stabilité à long terme pour des applications commerciales. Cependant, la compréhension de la dégradation intrinsèque attribuée au champ électrique reste floue du fait de la complexité de ces matériaux. Dans cette thèse, un grand nombre de techniques de laboratoire et de synchrotron sont appliquées pour une meilleure compréhension détaillée des mécanismes et des phénomènes rencontrés dans les PSC.Trois thématiques sont abordées dans cette thèse. Premièrement, les films de MAPbI3 et les cellules solaires correspondantes ont été utilisés comme systèmes modèles pour les investigations utilisant la caractérisation en laboratoire et au synchrotron. Par conséquent, le film de MAPbI3 déposé par évaporation thermique a été optimisé en faisant varier les paramètres d'évaporation. De plus, des PSC avec le MAPbI3 optimisé ont été fabriqués avec divers matériaux de transport d'électrons et matériaux de transport de trous.Deuxièmement, nous avons analysé la dynamique des porteurs dans les PSC sous champ électrique ou exposition à l'air, à l'aide de la spectroscopie d'impédance électrochimique (EIS). Après application de la polarisation électrique, une deuxième capacité à basse fréquence a été observée. Cette deuxième capacité indique la présence d'ions mobiles. De plus, l'EIS a été mesurée périodiquement pour étudier le mécanisme de dégradation dans l'air, et deux variations d'impédance aux hautes et basses fréquences ont été observées.Enfin, la microscopie à balayage par transmission des rayons X (STXM) sur faisceau synchrotron a été utilisée pour analyser les changements à l'échelle nanométrique dans la composition chimique des PSC sous champ électrique. En appliquant un champ électrique au film de pérovskite avec un système de polarisation électrique in situ spécifique, nous avons observé non seulement la migration des halogénures, mais également des changements de structure chimique dans les composants organiques des cellules pérovskites halogénées. Après avoir appliqué une polarisation électrique ex-situ aux PSC, des sections par faisceaux d'ions focalisés (FIB) ont été préparées. La migration des ions halogénures dans la couche de pérovskite dans la couche et à son interface avec deux couches de transport de charge a été observée par STXM. De plus, nous avons proposé d'expliquer le mécanisme de dégradation induite par le champ électrique dans les PSC grâce à la corrélation entre les résultats EIS et STXM.