Excitations de spins et phonons dans les semi-conducteurs bidimensionnels antiferromagnétiques

Spin and phonon excitations in two-dimensional antiferromagnetic semiconductors

• Auteur / Autrice : Diana Vaclavkova
• Direction : Marek Potemski
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanophysique
• Date : Soutenance le 22/04/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire national des champs magnétiques intenses (Grenoble ; Toulouse ; 2009-....)
• Jury : Président / Présidente : David Ferrand
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Anne-Laure Barra, Emmanuelle Deleporte
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Andrzej Wysmolek, Luis Viña

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spintronique

Quasi-particules

Ferromagnétisme

Semiconducteurs

Mots clés libres

Matériaux 2D

Magnétisme

Diffusion Raman

Raman scattering

Magnetism

2D materials

Résumé

Cette thèse porte sur l'étude des excitations de phonon et de spin des semi-conducteurs antiferromagnétiques appartenant au groupe des chalcogénures de phosphore de métaux de transition. Les propriétés de ces matériaux ont été étudiées en utilisant la diffusion Raman et la résonance paramagnétique électronique dans différentes conditions extrèmes (basses températures et champs magnétiques élevés). En combinaison avec des méthodes supplémentaires telles que la spectroscopie de transmission dans l'infrarouge lointain et les mesures de magnétisation, les résultats ont montré un comportement complexe des excitations d'ondes de spin et des couplages spin-phonon.Le premier matériau étudié est le MnPS3, qui a été étudié sous sa forme massive en utilisant la spectroscopie de diffusion Raman. Les résultats en fonction de la température montrent un décalage haute énergie de deux excitations phonon lors du franchissement de la transition antiferromagnétique-paramagnétique. Avec les résultats des calculs théoriques, ce comportement peut être expliqué par la symétrie de leurs coordonnées normales correspondantes, qui impliquent la modification virtuelle des angles de super-échange associés aux interactions antiferromagnétiques principales.Dans la deuxième partie de la thèse, les spectres de résonance antiferromagnétique (AFMR) le long des axes facile et dur du MnPS3 sont étudiés dans une large gamme de fréquences (25 - 190 GHz) et dans des champs magnétiques (jusqu'à 10 T) à différentes températures (5 K - 300 K). Les données ont permis de construire le diagramme fréquence-champ du spectre AFMR en fonction de la température pour éclaicir davantage les rapports contradictoires précédents sur ses propriétés. La présence de deux lacunes dans le spectre est une indication forte que le système se comporte comme un antiferromagnétique biaxial. L'origine des propriétés antiferromagnétiques du système peut être expliquée soit par l'effet possible d'interactions dipôle-dipôle, soit par la présence d'une anisotropie à ion unique dans le système.La dernière partie traite des excitations magnoniques dans l'état antiferromagnétique ordonné de FePS3. Des expériences magnéto-Raman, dans lesquelles un champ magnétique externe a été appliqué le long de la direction du spin, ont révélé l'apparition de modes hybrides magnon-phonon, les polarons magnon. Cette observation est révélée par la détection anti-croisement prononcé entre les excitations pures magnon- et phonon autrement. Les mesures de transmission dans l'infrarouge lointain montrent que les polarons magnon se couplent aussi directement aux photons térahertz. Les données montrent que le couplage magnon-phonon est également une raison possible pour la séparation des modes magnon observée dans les deux techniques expérimentales en l'absence de champ magnétique.La partie principale du manuscrit est complétée par deux annexes présentant les résultats de l'étude expérimentale préliminaire de deux autres antiferromagnétiques en couches, CoPS3 et MnPSe3. L'identification possible d'excitations magnon-gap dans les spectres de diffusion magnéto-Raman de CoPS3 est discutée, tandis que l'apparition de modes magnon avec et sans gap dans MnPSe3 est confirmée par des expériences de diffusion magnéto-Raman et de résonance paramagnétique électronique.

This thesis focuses on the study of the phonon and spin excitations of semiconducting antiferromagnets belonging to the transition metal phosphorus chalcogenide group. The study's main emphasis is on two main members, MnPS3 and FePS3.The properties of these materials have been studied using Raman scattering and electron paramagnetic resonance under different external conditions (low temperature and high magnetic field). In combination with additional methods such as far-infrared transmission spectroscopy and magnetization measurements, the results showed a complex behavior of spin-wave excitations and spin-phonon couplings.The first material investigated is MnPS3, which was studied in its massive form using Raman scattering spectroscopy. The temperature dependence results show a blue shift of two phonon excitations when crossing the antiferromagnetic-paramagnetic transition. Together with the results of theoretical calculations, this behavior can be explained by the symmetry of their corresponding normal coordinates, which involve the virtual modification of the super-exchange angles associated with the leading antiferromagnetic interactions.In the second part, the antiferromagnetic resonance (AFMR) spectra along the easy and hard axes of MnPS3 are investigated in a wide frequency range (25 - 190 GHz) and in magnetic fields (up to 10 T) at different temperatures (5 K - 300 K). The data allowed the construction of the frequency-field diagram of the AFMR spectrum as a function of temperature to shed more light on previous conflicting reports about its properties. The presence of two gaps in the spectrum is a strong indication that the system behaves like a biaxial antiferromagnet. The origin of the antiferromagnetic properties of the system can be explained either by the possible effect of dipole-diploe interactions or by the presence of single-ion anisotropy in the system.The last part deals with the magnon excitations in the antiferromagnetically ordered state of FePS3. Magneto-Raman experiments, in which an external magnetic field was applied along the spin direction, revealed the appearance of hybrid magnon-phonon modes, the magnon polarons. This observation is revealed by the detection of a pronounced avoided crossing between the otherwise pure magnon- and phonon-excitations. Far-infrared transmission measurements show that the magnon polarons also couple directly to terahertz photons. The data show that magnon-phonon coupling is also a possible reason for the magnon mode splitting observed in both experimental techniques in the absence of a magnetic field.The main part of the manuscript is completed by two appendices presenting the results of the preliminary experimental study of two other, CoPS3 and MnPSe3, layered antiferromagnets. Possible identification of magnon-gap excitations in the magneto-Raman scattering spectra of CoPS3 is discussed, whereas the appearance of both gapped and gapless magnon modes in MnPSe3 is confirmed with magneto-Raman scattering and EPR experiments.