LEDs rouges à base d'hétérostructure graphène (cristaux 2D)/InGaN

Red LEDs based on graphene (2D crystals)/InGaN heterostructures

• Auteur / Autrice : Colin Paillet
• Direction : Bérangère Hyot, Benjamin Damilano, Amélie Dussaigne
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux
• Date : Soutenance le 17/03/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire d'électronique et de technologie de l'information (Grenoble ; 1967-....)
• Jury : Président / Présidente : Thierry Baron
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Agnès Trassoudaine, Xavier Biquard, Isabelle Berbezier, Hubert Renevier
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Christophe Harmand, Olivier Durand

Mots clés

Mots clés contrôlés

Épitaxie par faisceaux moléculaires

Nitrures

Graphène

Mots clés libres

InGaN

Graphène

Epitaxie en phase vapeur aux organométalliques

Epitaxie par jet moléculaire

Metalorganic vapor phase epitaxy

InGaN

Graphène

Molecular beam epitaxy

Résumé

Ce travail de thèse présente l’étude de la croissance d’InGaN sur graphène/SiC qui est motivée par l’obtention d’un film d’InGaN complètement relaxé avec une concentration en indium la plus élevée possible. L’état de relaxation de l’InGaN s’avère être crucial pour la fabrication de diodes électroluminescentes (LEDs) notamment pour une émission efficace à grande longueur d'onde. L’utilisation d’un matériau 2D comme substrat permet en théorie d’empêcher la formation de liaisons chimiques avec le matériau épitaxié limitant la contrainte dans celui-ci. Un aspect fondamental de la croissance sur un matériau 2D comme le graphène est la préservation de ce dernier afin d’éviter que la croissance ne s’initie sur le substrat sous-jacent de SiC.Deux techniques de croissance, l’épitaxie par jet moléculaire (EJM) et l’épitaxie en phase vapeur aux organométalliques (EPVOM) ont été mises en œuvre dans cette thèse. Dans un premier temps, l’EJM a permis de nucléer puis croître une couche mince d’InGaN à faible concentration en indium sans endommagement du graphène bien qu'une contrainte en tension soit toutefois présente dans le matériau. La modification de l'étape de nucléation grâce à l’utilisation d’aluminium en début de croissance a permis de diminuer la température de croissance et d’augmenter la concentration en indium dans les films d’InGaN obtenus mais au détriment de leur qualité cristalline. Un effet compliant de l’AlN a pu être mis en évidence lors de son intercalation entre le graphène et l’InGaN. Dans un second temps, la croissance de l'InGaN par EPVOM n'a été possible qu'en dégradant le graphène. La nucléation de l’alliage sous forme d'îlots pyramidaux s’initie sur le substrat de SiC à travers des ouvertures dans le graphène. La croissance de multi-puits quantiques en surface de ces îlots a permis d'obtenir une émission de lumière allant du bleu au rouge en fonction de la densité de nucléation locale. Une structuration du graphène par lithographie par faisceau d’électrons a ainsi été réalisée afin de contrôler la localisation et la densité des sites de nucléation. Cette approche démontre une sélectivité de croissance qui reste à améliorer.

The herein manuscript describes the study of the growth of InGaN on graphene/SiC. This work aims to obtain a fully relaxed InGaN film with the highest possible indium concentration. The strain state of this alloy is of a great importance for long emission wavelength light emitting diodes (LEDs). A 2D material free of dangling bonds theoretically allows a strain-free state of the material grown on its surface. One of the key aspect of the growth on such a 2D surface lies on its preservation in order to prevent the growth to start on the underlying bulk substrate (SiC here).Two growth techniques; molecular beam epitaxy (MBE) and metalorganic vapor phase epitaxy (MOVPE) were used to carry out this study. MBE demonstrated the nucleation and the growth of InGaN with a low indium concentration without degradation of graphene. The alloy appears however to be tensively strained. An alternative nucleation step using aluminum leads to an enhanced nucleation density and allows the growth of InGaN at a lower temperature and a higher indium content. A compliant effect of AlN could be demonstrated by inserting a thin layer of AlN between graphene and InGaN. EPVOM growth failed to nucleate InGaN without damaging graphene. The InGaN seeds are hexagonal pyramids grown on the SiC substrate through defects in graphene. The growth of multi-quantum wells on the surface of the nuclei resulted in light emission ranging from blue to red depending on the local nucleation density. A patterning of the graphene layer (by electron beam lithography) was thus used in order to control the localization and the density of the nucleation sites. This approach demonstrates a growth selectivity that remains to be improved.