Thèse soutenue

Systèmes à base de quantum dots semi-conductrices et nanoparticules métallique pour la photocatalyse redox de réactions radicalaires en lumière visible

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Auteur / Autrice : Ali Dabbous
Direction : Vincent Maurel
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie physique moléculaire et structurale
Date : Soutenance le 29/11/2022
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble ; 199.-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Systèmes moléculaires et nanomatériaux pour l’énergie et la santé (Grenoble ; 2008-....)
Jury : Président / Présidente : Frédérique Loiseau
Examinateurs / Examinatrices : Raphaël Schneider, Jean-Marie Mouesca
Rapporteur / Rapporteuse : Fabrice Odobel, Adam Pron

Résumé

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Au cours de la dernière décennie, le développement des photocatalyseurs à lumière visible a révolutionné le domaine de la chimie organique synthétique. Les nanocristaux semi-conductrices colloïdales, communément appelés Quantum Dots (QDs), se sont révélés très prometteurs en tant que photocatalyseurs pour diverses transformations organiques, notamment les oxydations, les réductions et plus récemment, les réactions de formation de liaisons. Les QDs possèdent plusieurs propriétés encourageantes pour la photocatalyse, notamment leurs potentiels oxydation et réduction ajustables en fonction de leurs tailles et leurs valeurs élevées de coefficient d'extinction dans le domaine visible. De plus, grâce à leurs propriétés optiques et leurs tailles, les QDs peuvent interagir avec plusieurs substrats à la fois en utilisant de très faibles charges catalytiques. Dans cette thèse, nous avons préparé différents types et structures de QDs tels que des QDs de type cœur CdS, CdSe et InP et différents types de QDs cœur-coquille tels que CdSe-CdS, CdS-CdSe, CdSe-ZnS et InP-ZnS. Nous avons également optimisé la couche de ligands de surface pour assurer une meilleure interaction entre les QDs et les substrats de réaction. Après avoir testé les propriétés photophysiques et le transfert de charge possible entre les QDs et les substrats de la réaction souhaitée, nous avons utilisé les QDs préparés comme photocatalyseurs pour des réactions nouvellement développées visant à préparer des produits naturels à haute valeur ajoutée (tels que des dérivés de Tropane). De plus, nous avons conçu un nouveau type de nanostructure hybride semi-conducteur-métallique en assemblant des QDs CdSe-ZnS avec des nanoparticules d'or (AuNP). Les nanostructures QD-AuNP ont été assemblées chimiquement à l'aide d'une approche de chimie click profitant des ligands de surface fonctionnalisant les QDs et les AuNPs. La structures hybride préparée a amélioré l'activité photocatalytique par rapport à la réaction photocatalysée par les QDs nus. L'amélioration de l'activité est due à une meilleure séparation des charges et aux nouvelles propriétés optiques de la nanostructure hybride QD-AuNP.