Thèse soutenue

Vers une meilleure compréhension et modélisation du fonctionnement catalyseur et de la couche catalytique dans la pile à combustible à membrane échangeuse de protons
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Auteur / Autrice : Florent Vandenberghe
Direction : Marian Chatenet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, mécanique, électrochimie, génie civil
Date : Soutenance le 20/12/2022
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Département des technologies des nouveaux matériaux (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Yann Bultel
Examinateurs / Examinatrices : Marc Secanell, Stéphane Cotte
Rapporteurs / Rapporteuses : Elena R. Savinova, Marc Secanell

Résumé

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Dans un souci de transition écologique et de diminution de l’utilisation de combustibles fossiles, émetteurs de gaz à effet de serre, la pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC pour Proton Exchange Membrane Fuel Cell) est une candidate prometteuse comme convertisseur d’énergie décarbonée et efficace dans les applications de type transport et stationnaires. Elle convertit l’hydrogène et l’oxygène en énergie électrique, en chaleur et en eau via des réactions électrochimiques. Malgré de nombreuses améliorations, les systèmes PEMFC souffrent encore de limitations technologiques, notamment liées au coût des matériaux, aux performances et à la durabilité de la couche catalytique cathodique. Dans ce contexte, ce travail de thèse couple la modélisation et les caractérisations expérimentales de PEMFC à l'échelle de l'électrode et de la cellule pour mieux comprendre le fonctionnement de la cathode (microstructure, performances et phénomènes limitants). L'objectif final est de pouvoir prédire par le modèle les performances d'une PEMFC de la manière la plus fiable possible en fonction des propriétés du cœur de pile et ainsi accélérer les travaux de développement. Des mesures physico-chimiques et électrochimiques sont effectuées depuis l'échelle des matériaux bruts Pt/C jusqu'à la couche catalytique complète, afin de recueillir le plus d'informations possible sur la microstructure de la couche catalytique et ses propriétés de fonctionnement. Sur la base de ce travail expérimental, le comportement de différents électrocatalyseurs Pt/C a été étudié afin d'introduire de nouvelles caractéristiques électrocatalytiques dans les modèles unidimensionnels, en particulier la formation et la réduction d’oxydes de surface du Pt, par des réactions de base liées à l'état de surface du Pt ainsi qu'à la formation d'oxyde dit ‘bulk’ via une réaction chimique d'échange de place sous la surface. Un modèle de performance complet a été développé et validé pour la réaction de réduction du dioxygène à la couche catalytique cathodique, qui décrit mieux les phénomènes physiques et électrochimiques impliqués dans la couche active pendant son fonctionnement sous dioxygène.