Thèse soutenue

Etude de l'influence d'une intégration par ALD d'une couche sélective d'électrons en SnO2 dans les cellules photovoltaïques à base de pérovskite

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Auteur / Autrice : Félix Gayot
Direction : Stéphane Cros
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Matériaux, mécanique, électrochimie, génie civil,
Date : Soutenance le 14/12/2022
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Département des technologies solaires (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Daniel Bellet
Examinateurs / Examinatrices : Nathanaëlle Schneider
Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Paul Kleider, Bernard Ratier

Résumé

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Les cellules photovoltaïques (PV) à base de pérovskite (Pvk) et les cellules PV tandem silicium(Si)/Pvk sont des technologies émergentes qui ont vu en quelques années leur rendement de conversion atteindre 25,7 % et 31,3% respectivement [1,2]. Cependant ces technologies PV montrent encore un écart important entre la taille des cellules de haut rendement, inférieure à l’ordre du cm2 et celle des cellules pouvant avoir une application commerciale. Or la possibilité de fabriquer des cellules Pvk et tandem Pvk/Pvk de haut rendement de grande surface est crucial pour leur développement à l’échelle industrielle. Cela requiert l’adaptation des procédés mis en œuvre pour le dépôt de chaque couche de matériau constitutive des cellules. En particulier le dépôt de la couche sélective d’électrons est majoritairement effectué par spin-coating, une méthode non-adaptée pour déposer une couche mince de quelques dizaines de nanomètres d’épaisseur sur une grande surface possiblement texturée. La croissance de couche mince par Atomic Layer Deposition (ALD) se révèle quant à elle très intéressante face à cette problématique, notamment dans le cas des cellules tandem, où la sous-cellule Si présente idéalement une texturation de surface de l’ordre du µm.Les travaux réalisés au cours de cette thèse expérimentale concernent l’étude de l’influence d’une intégration par ALD d’une couche sélective d’électrons en dioxyde d’étain (SnO2) dans les cellules PV à base de pérovskite sur le comportement de ces dernières.Dans un premier axe, les propriétés de couches minces de SnO2 déposées par ALD sont évaluées. La comparaison celles de couches de SnO2 de référence déposées par spin-coating montre des différences de propriétés électriques et optiques notamment. La formation d’un film de Pvk sur une couche de SnO2 déposée par ALD est à son tour analysée et comparée à celle d’un film de référence sans souligner de différences majeures.Un second axe se consacre à l’étude des performances de couches sélectives d’électrons en SnO2 déposées par ALD en examinant le comportement de cellules PV à base de Pvk. De profondes limitations des performances des cellules employant une couche sélective d’électrons en SnO2 déposée par ALD sont relevées. L’analyse de ces limitations pointe l’interface SnO2/Pvk comme étant probablement leur région d’origine majeure.Un troisième axe de travail tente d’étudier plus précisément cette interface au moyen de caractérisations chimiques et physiques. En particulier, une différence du travail de sortie et d’énergie d’ionisation entre les deux types de SnO2 ainsi qu’une différence de surface effective de contact à l’interface SnO2/Pvk entre le cas de référence et celui du SnO2 déposé par ALD sont identifiées, permettant d’établir des hypothèses sur les causes des limitations en dispositif.Enfin, un dernier axe étudie l’impact d’une modification du procédé ALD sur les propriétés des couches de SnO2 et le comportement de cellules PV à base de Pvk. Il est ainsi vu que des recuits et le changement de la température de croissance ALD entraînent des transformations des propriétés des couches de SnO2 qui ne se traduisent pas toutes en une modification du comportement des cellules PV.Les différents travaux réalisés et les résultats qui en découlent permettent d’améliorer la compréhension des mécanismes limitant l’efficacité des couches sélectives d’électrons dans les cellules PV à base de Pvk. Ceci permet ainsi d’imaginer de nouvelles pistes pour intégrer par ALD une couche sélective d’électrons en SnO2 avec succès dans ce type de cellules, ce qui participera au développement de cellules Pvk et tandem Pvk/Si à l’échelle industrielle.[1] Green M et al. Solar cell efficiency tables, Prog. in Phot. Res. Appl. 2022; 30(7)[2] NREL, Best Research-Cell Efficiency Chart, www.nrel.gov/pv/cell-efficiency.html