Métallurgie combinatoire des alliages métalliques en couches minces : apport du Machine Learning à la recherche de nouvelles compositions optimales

Thin film combinatorial design of metal alloys : from machine learning approach to properties optimization

• Auteur / Autrice : Elise Garel
• Direction : Raphael Boichot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux, Mécanique, électrochimie, génie civil,
• Date : Soutenance le 09/12/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Science et ingénierie des matériaux et procédés (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Alexis Deschamps
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Philippe Couzinie, Stéphane Gorsse
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Anna Fraczkiewicz, Frédéric Sanchette

Mots clés

Mots clés contrôlés

Apprentissage automatique

Mots clés libres

Pvd

Machine learning

Métallurgie combinatoire

Combinatorial metallurgy

Pvd

Machine learning

Résumé

En réponse aux problématiques environnementales et sociétales actuelles, le concept de Transition commence à faire partie intégrante des préoccupations du monde académique. Les solutions proposées par les scénarios de Transition reposent toutes sur une exploitation accrue des ressources métalliques et concernent donc directement la science des matériaux. Favoriser l’émergence de nouveaux matériaux, dans un contexte où l’innovation doit composer avec des contraintes inédites : moins de temps, moins d’énergie, moins de ressources, demande des outils adaptés.Dans le contexte de cette course contre la montre, une des solutions est de substituer l’approche traditionnelle en science des matériaux, « un-échantillon-à-la-fois », par une approche rationnelle combinant des outils tels que les méthodes haut débit combinatoires, les plans d’expériences et le Machine Learning. Le couplage de ces méthodes, inédit en 2022, permet de scanner des espaces de compositions multidimensionnels et de mettre à jour des plages d’alliages optimaux qui n’ont pas encore été explorées.Ce travail de thèse propose une telle méthode, appliquée à l’exploration d’un système d’alliage haute entropie réfractaire quinaire Nb-Ti-Zr-Cr-Mo. Le criblage expérimental de l’espace de compositions est réalisé par des gradients de compositions passant par les points d’un plan de mélange Simplexe Centroide. Ces gradients sont élaborés par pulvérisation cathodique magnétron, et caractérisés localement par EDS, DRX, EBSD et nanoindentation. Une base de données liant compositions, structures et propriétés mécaniques du système quinaire est ensuite constituée. Les compositions criblées présentent d’importantes variations de structure et de propriétés mécaniques.La qualité des données, pilier essentiel à l’entraînement de modèles de Machine Learning prédictifs fiables, est améliorée par des traitements statistiques. Quatre familles de modèles sont évaluées : régression linéaire multiple, Random Forest, SVM et réseau de neurones. Les modèles les plus prédictifs sont utilisés pour optimiser la dureté et la ductilité du système quinaire. La méthode permet d’identifier, itération après itération, une zone de compositions optimale, sur le bord de l’espace de compositions. Les résultats obtenus mettent en perspective les propriétés des HEAs présentées dans la littérature, notamment l’effet cocktail.

Facing the current environmental and social challenges, Transition engineering is becoming a major topic among the scientific community. The solutions proposed by scenarios inevitably bring an increasing exploitation of metallic raw materials. Therefore, Transition concerns material science which has to break new ground dealing with unprecedented constrains – less time, less energy, ness resources – that require adapted tools.In this race against time, the traditional “one-sample-at-a-time” approach must be abandoned in aid of a rational one, that combines high throughput combinatorial methods, design of experiments and Machine Learning. A synergy between these tools might allow to explore multidimensional composition spaces and to identify new optimal alloy composition ranges.The present work aims at elaborating such a method, applied to the exploration of a quinary Nb-Ti-Zr-Cr-Mo refractory high-entropy alloy system. The screening of this space is performed by composition gradients passing through the points of a Centroid Simplex Mixture Design. These gradients are fabricated as thin films, by magnetron sputtering, and locally characterized by EDX, XRD, EBSD and nanoindentation. A database is then built, linking compositions, structures and mechanical properties of the studied alloys, that show wide variations.Dataset quality, an essential pillar for training reliable predictive Machine Learning models, is improved by statistical treatments. Four model families are evaluated: Multiple Linear Regression, Random Forest, SVM and Neural Network. The most predictive models are used to optimize the hardness and ductility of the quinary system. The method allows to identify, iteration after iteration, an optimal composition zone, on the edge of the composition space. The results lead to reconsider the core effect of HEAs, especially the cocktail effect.