Etude ab initio de la silice et de la silice hydratée pendant les impacts géants

Ab initio study of silica and hydrated silica during giant impacts

• Auteur / Autrice : Renata Brandelli Schaan
• Direction : Razvan Caracas
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'univers
• Date : Soutenance le 02/09/2022
• Etablissement(s) : Lyon, École normale supérieure
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (Lyon ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de géologie de Lyon : Terre, planètes et environnement (Lyon ; 2011-....)
• Jury : Président / Présidente : Isabelle Daniel
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Razvan Caracas, Isabelle Daniel, Marc Blanchard, Dimitri A. Sverjensky, Chloé Michaut, Mathieu Roskosz
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marc Blanchard, Dimitri A. Sverjensky

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lune -- Origines

Calcul ab initio

Mots clés libres

Calcul ab initio

Fluide supercritique

Formation de la Lune

Disque protolunaire

Ab initio molecular dynamics

Supercritical fluid

Moon formation

Protolunar disk

Résumé

La théorie de la formation de la Lune par un impact geant a été proposée pour la première fois en 1975 par Hartmann et Davis. À ce jour, c'est toujours la théorie qui prévaut pour expliquer les aspects uniques concernant le système Terre-Lune. Bien que acceptée dans la communauté scientifique, cette théorie fait encore débat quant aux conditions de l'impact et au scénario qui en résulte.Ilest toujours difficile d'englober dans une solution unique les aspects problématiques de l'équilibrage chimique qui ont eu lieu après l'impact. Différents modèles d'impact ont été proposés au fil des ans afin de résoudre les problèmes susmentionnés. Ces modèles s'appuient souvent sur des équations d'état pour décrire le comportement des matériaux présents sur la Terre et la Lune. Les équations d'état {EOS) décrivent la distribution des phases des matériaux et sont utilisées sur des modèles de collision basés sur des simulations hydrodynamiques pour prédire la composition finale. L'utilisation d'EOS précis conduit à des modèles chimiques post-impact plus corrects où les phases peuvent être estimées correctement. La majorité des minéraux présents sur les corps rocheux du système solaire sont à base de Si02 et sont les éléments constitutifs de la Terre et de la Lune. En termes de composition, Si02 représente plus de 44% des mare basaltes et des hauts plateaux lunaire, et environ 45% du manteau primitif de la Terre. Bien que similaires dans certaines parties de leur composition, la Lune et la Terre diffèrent considérablement en ce qui concerne la présence d'éléments volatils, où H20 est sans doute le plus pertinent. L'apport d'énergie donné par le grand impact estsuffisant pour faire fondre et vaporiser les minéraux silicatés. Il produit une atmosphère silicatée, où les propriétés physico­ chimiques et les signatures géochimiques du scénario résultant dépendent du fractionnement liquide-vapeur. La présence de volatils peut modifier le comportement des équations d'état typiques des matériaux silicatés et éventuellement être responsable de l'augmentation de la quantité de vapeur et de matériau supercritique dans de telles conditions. Nous visons à construire des équations d'état pour le système binaire Si02-H20 et ensuite à étudier les propriétés structurelles et de transport d'un tel système, en comparant le comportement des principaux éléments dans différentes conditions. Nous utilisons des méthodes de dynamique moléculaire ab initio (AIMD) où les forces et l'énergie sont calculées avec la théorie fonctionnelle de la densité telle qu'implémentée dans le package VASP. Nous commençons par construire une supercellule contenant 72 molécules de Si02 et décrivons son comportement sous des températures de 4000 à 7000 K et des densités de 0,2 à 2,33 g/cm3. Nous suivons en insérant 9, 18, 36 et 72 molécules H20 à l'intérieur de la supercellule Si02 pour obtenir quatre rapports Si02-H20 différents et comparer les changements dans le comportement thermodynamique ainsi que les effets potentiels sur les propriétés structurelles et de transport élémentaires. Nous étudions les quatre systèmes à des températures de 2000,3000,4000 et 5000 K et des densités de 0,34 à 2,77 g/cm3 selon le système.Nous calculons le point critique de Si02 entre 5000 et 5500 K, de 0,6 à 0,85 g/cm3 et de 0,15 à 0,25 GPa. La présence d'eau a un effet direct sur le placement du point critique, le réduisant à plus de 2000 K dans des conditions spécifiques. Nos résultats montrent que les matériaux à l'état supercritique sont souvent sous-estimés dans les modèles hydrodynamiques de formation de la Lune, ce qui peut avoir un impact sur le mélange élémentaire dans le résultat de l'impact géant.

The Moon Impact formation theory was first proposed in 1975 by Hartmann and Davis.To this day, it is still the prevalent theory to expiain the unique aspects concerning the Earth-Moon system. Although well accepted in the scientific community, this theory is still subject of debate regarding the conditions of the impact and the resulting scenario. lt is still challenging to encompass in a single solution the problematic aspects of chemical equilibration that took place post-impact. Different models of impact have been proposed over the years in order to address the aforementioned issues. These models often rely on equations of state to describe the behavior of the materials present in the Earth and the Moon.Equations of state (EOS) describe the distribution of materials' phases and they are used on collision models based in hydrodynamic simulations to predict the final composition. The use of precise EOS lead to more correct post-impact chemical models where phases can be estimated correctly. The majority of minerais present on rocky bodies in the Solar System are Si02 based and they are the building blocks of the Earth and the Moon. ln terms of composition, Si02 represents more than 44% of lunar mare basalts and highlands, and about 45% of Earth's primitive mantle. However similar in parts of their composition, Moon and Earth differ considerably when it cornes to the presence of volatile elements, where H20 is arguably the most relevant. The impart of energy given by the large impact is sufficient to melt and vaporize silicate minerais. lt produces a silicate atmosphere, where physicochemical properties and geochemical signatures of the resulting scenario depend on the fractionation of liquid-vapor. The presence of volatiles can change the behavior of typical equations of state of silicate materials and eventually be responsible for increasing the amount of vapor and supercritical material in such conditions. We aim to construct equations of state for the silica-water binary system and subsequently study structural and transport properties of such system, comparing the behavior of the main elements under different conditions. We employ ab initio molecular dynamics (AIMD) methods where forces and energy are calculated with densityfunctional theory as implemented in the VASP package. We start by building a supercell containing 72 molecules of Si02 and describe its behavior under temperatures from 4000 to 7000 K and densities from 0.2 to 2.33 g/cm3. We follow by inserting 9, 18, 36 and 72 H20 molecules inside the Si02 supercell to obtain four different water-silica ratios and compare changes in the thermodynarnic behavior as well as potential effects in elemental structural and transport properties. We2study the four systems at temperatures of 2000, 3000,4000 and 5000 K and densities of 0.34 to 2.77 g/cm3 depending on the system. We calculate the critical point of Si02 in between 5000 and 5500 K, from 0.6 to 0.85 g/cm3 and 0.15 to 0.25 GPa. The presence of water has a direct effect on the placement of the critical point, reducing it in more than 2000 K at specific conditions. Our results show that supercritical state materials are often underestimated in moon forming hydrodynamic models, which may impact elemental mixing in the outcome of the Giant Impact.