Développement de silicotitanates à porosité hiérarchisée pour la capture du Strontium

Development of silicotitanates with hierarchical porosity for Strontium capture

• Auteur / Autrice : Toni Tratnjek
• Direction : Xavier Deschanels, Audrey Hertz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Séparative, Matériaux et Procédés
• Date : Soutenance le 09/12/2022
• Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie Séparative de Marcoule
• Jury : Président / Présidente : Murielle Rivenet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Xavier Deschanels, Audrey Hertz, Murielle Rivenet, Rénal Backov, Anne-Cécile Grégoire, Vasile Hulea, Jérémy Causse, Nathalie Second
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Rénal Backov

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux poreux

Strontium

Décontamination radioactive

Mots clés libres

Décontamination

Strontium

Silicotitanates

Sitinakite

Monolithes

Poreux

Decontamination

Strontium

Silicotitanates

Sitinakite

Monoliths

Porous

Résumé

L'idée générale de cette thèse repose sur l'utilisation de matière molle (tensioactifs, micelles, émulsions) pour texturer des matériaux à porosité hiérarchisée. Ces matériaux sont destinés à une utilisation en décontamination des effluents et leur texturation poreuse leur incombe des propriétés réactives augmentées ainsi que la possibilité d'être utilisés en mode continu. Cette méthodologie de texturation est connue et bien documentée pour des squelettes inorganiques en carbone ou en silice alors qu'à notre connaissance, il n'existe pas d'exemples dans la littérature concernant les silicotitanates ou les zéolithes, qui sont des sorbants connus des produits de fission visés. Le principe général de ces synthèses repose sur le mélange de deux émulsions huile-dans-eau (H/E) à haute teneur en phase interne. Lors du mélange des deux émulsions, le réseau inorganique commence à croître dans la phase aqueuse en entourant les gouttes d'huile. La maîtrise des paramètres tels que la température, le pH, ou la pression (autoclave pour une synthèse en milieu hydrothermal) qui régissent directement la réaction de polymérisation du réseau inorganique devrait conduire à l'obtention d'un monolithe. Il ne reste alors plus qu'à laver le matériau pour libérer la porosité du dit monolithe. Les émulsions seront caractérisées par microscopie optique pour évaluer la taille des gouttes d'huile, alors que les matériaux seront caractérisés par adsorption de gaz et SAXS pour connaître les propriétés du réseau de mésopores, par MEB pour évaluer la taille des macropores et par DRX pour évaluer la cristallinité du squelette.

The general idea of this thesis is based on the use of soft material (surfactants, micelles, emulsions) to texture materials with hierarchical porosity. These materials are intended for use in decontamination of effluents and their porous texturing is due to increased reactive properties and the possibility of being used in continuous mode. This texturing methodology is known and well documented for inorganic carbon or silica skeletons whereas to our knowledge there are no examples in the literature concerning silicotitanates or zeolites, which are known sorbents of the intended fission products. The general principle of these syntheses is based on the mixing of two oil-in-water (H/E) emulsions with high internal phase content. When the two emulsions are mixed, the inorganic network begins to grow in the aqueous phase by surrounding the oil drops. Control of parameters such as temperature, pH, or pressure (autoclave for hydrothermal synthesis) which directly regulate the polymerization reaction of the inorganic network should lead to the production of a monolith. All that remains then is to wash the material to release the porosity of the monolith. The emulsions will be characterized by optical microscopy to evaluate the size of the oil drops, while the materials will be characterized by gas adsorption and SAXS to know the properties of the mesopores network, by SEM to assess macropore size and by XRD to assess skeletal crystallinity.