Mise en place d'une nouvelle méthodologie d'évaluation d'un échangeur d'ions minéral du point de vue de sa sélectivité : Cas particulier de l'optimisation structurale et microstructurale d'un silicotitanate cristallin (CST), appliqué à la décontamination d'effluents simultanément contaminés en Sr2+ et Cs+

Implementation of a new methodology for the evaluation of a mineral ion exchanger from the point of view of its selectivity : Special case of structural and microstructural optimization of a crystalline silicotitanate (CST), applied to the decontamin

• Auteur / Autrice : Théo Milcent
• Direction : Audrey Hertz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie et Physico-Chimie des Matériaux
• Date : Soutenance le 12/09/2022
• Etablissement(s) : Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie Séparative de Marcoule - Institut de Chimie Séparative de Marcoule / ICSM - UMR 5257
• Jury : Président / Présidente : Bénédicte Prélot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Audrey Hertz, Bénédicte Prélot, Benoît Louis, Christelle Latrille, Nathalie Second, Agnès Grandjean
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Benoît Louis, Christelle Latrille

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microstructure (physique)

Déchets radioactifs

Mots clés libres

Traitement des eaux usées

Sorption des radionucléides

Échangeur d'ions minéral

Silicotitanates cristallins (CST)

Sitinakite

Microstructure

Wastewater treatment

Radionuclide sorption

Mineral ion exchanger

Crystalline silicotitanates (CST)

Sitinakite

Microstructure

Résumé

Les alumino, titano et zircono-silicates zéolithiques sont des matériaux présentant des propriétés intéressantes pour de nombreuses applications dans la pétrochimie, l'agriculture, le médical, le stockage d'énergie ainsi que la décontamination d'effluents. Dans le domaine du traitement des effluents radioactifs, leurs propriété d'échange d'ions font de ces matériaux des extractants de radionucléides efficaces avec de bonnes sélectivités (e.g. césium ou strontium). Leurs compositions (le ratio Al/Si, Ti/Si, Zr/Si… ; la nature et la charge des métaux ; la nature, la charge, la concentration et la taille de l'ion échangeable) ainsi que la structure cristalline (amorphe, 2D lamellaire, 3D cage ou tunnel) vont avoir des effets sur les mécanismes d'échange ionique (cinétique, spécificité, stabilité). Ces paramètres vont aussi influencer la capacité de sorption ainsi que la sélectivité que le matériau a pour un ion. Lors de cette thèse, les relations structure/propriété de différents silicates seront étudiées dans le but d'appréhender les mécanismes de sorption. A cette fin, les synthèses de plusieurs silicates seront menées et optimisées. Par la suite, différentes techniques de caractérisation seront misent en place afin d'analyser les propriétés structurales, morphologiques et la composition des silicates. Enfin, ces matériaux seront mis en œuvre pour le traitement d'effluents modèles et d'effluents réels simulés, afin d'évaluer leurs performances et les mettre en lien avec leurs caractéristiques structurales et texturales.

Alumino, titano and zircono-silicates zeolitic materials exhibit good performances in applications such as catalysis, gas separation and confinement. In addition, these kind of materials has been successfully used in different fields like petrochemistry, agriculture, medical, energy storage and nuclear decontamination. Their ion exchange properties make them very selective for radionuclides extraction (e.g. cesium or strontium) from wastewater treatment. Their composition (Al/Si, Ti/Si, Zr/Si ratio; “metal” nature and charge; labile ion nature, charge, size and concentration) and their framework structure (amorphous, 3D cage or tunnel) affect the ion exchange mechanism (i.e. kinetics, specificity, stability). These parameters may also modify the sorption capacity and the ion selectivity. In the present PhD, the relationship between structure and properties of several silicates will be studied in order to better understand their sorption mechanisms. To this end, the synthesis of different silicates will be performed and optimized. Then, their structures, morphologies and compositions will be analyzed by the application of different characterization techniques. Finally, this materials will be implemented to effluent treatments (i.e. model effluent and simulate real effluent) to evaluate their performances and find the connection between the structural and textural properties.