Mean-field theory for quantum spin systems and the magnetocaloric effect.

Théorie du champ moyen pour les systèmes de spins quantiques et l'effet magnétocalorique.

• Auteur / Autrice : Maheshwor Tiwari
• Direction : Andreas Honecker
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique - ED EM2PSI
• Date : Soutenance le 01/07/2022
• Etablissement(s) : CY Cergy Paris Université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Économie, Management, Mathématiques, Physique et Sciences Informatiques (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique Théorique et Modélisation (Cergy-Pontoise, Val d'Oise) (2002-)
• Jury : Président / Présidente : Christine Richter
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Andreas Honecker, Mike Zhitomirsky, Peter Holdsworth, Laura Messio, Oleg Petrenko, Guy Trambly de Laissardière
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mike Zhitomirsky, Peter Holdsworth

Mots clés

Mots clés libres

Effet magentocalorique (MCE)

Théorie du champ moyen (MFT)

Transition de phase

Agentocaloric effMect (MCE)

Mean-Field theory (MFT)

Phase transition

Résumé

La réfrigération à basse température est importante dans un nombre croissant de domaines scientifiques. La réfrigération par démagnétisation adiabatique (ADR) est une des méthodes privilégiées pour atteindre de très basses températures. Elle est basée sur l'effet magnétocalorique (MCE). L'ampleur de l'effet magnétocalorique est fixée par le changement d'entropie. Les interactions concurrentes entre les spins voisins conduisent à un magnétisme frustré. Cette frustration peut améliorer le MCE. Nous étudions le comportement à basse température de systèmes de spins quantiques en utilisant la théorie de champs moyens (MFT). L'absence de divergence à la température d'ordre de la chaleur spécifique calculée en MFT est bien comprise par l'étude analytique du modèle de Heisenberg de spin (S = 1/2) pour un réseau bipartite. Nous étudions le modèle de Heisenberg un réseau bipartite AFM (pour un spin S = 2), en présence d'interactions d'échange pures et d'anisotropie des ions uniques, par MFT. En champ appliqué nul, plusieurs transitions de phase différentes sont identifiées à basse températures à partir des mesures de chaleur spécifique et d'aimantation. Un diagramme H-T de phase magnétique est ainsi construit. Il révèle des régions distinctes de phases d'ordre magnétique unique. Le MCE est étudié à partir du tracé de contour 2D de l'entropie. Il est a noté que des lignes de contour droites sont observées dans ce tracé. Nous étudions également d'un composé en chaîne quasi unidimensionnel. Le composé MnNi(N O_2)_4(en)_2, en = éthylène diamine, contient des chaînes couplées Ferro magnétiquement avec des spins alternés d'une magnitude de S=5/2 et 1. Dans le diagramme de phase magnétique, nous identifions la nature de l'ordre de chacune des phases. Ces phases sont qualitativement similaires à celle du réseau bipartite. Le couplage AFM inter-chaîne donne lieu à une température d'ordre basse et à un faible champ de saturation qui devraient donner des propriétés magnétocaloriques intéressantes. Des isentropiques droites sont toujours présentes lors du calcul du diagramme H-T- complet. Un ensemble d'expressions analytiques exactes sous la forme de la matrice pour la susceptibilité et la chaleur spécifique est calculé par MFT, ce qui est similaire à la forme "random--phase--approximation". Ensuite, nous examinons les états fondamentaux d'un antiferromagnet de spin S=1/2 sur un réseau triangulaire. Nous trouvons que des réorientations du spin dans le champ magnétique externe se produisent d'une manière différente (en utilisant la MFT) que les résultats observés précédemment. À faible T et avec l'augmentation de H, le système évolue à partir d'une phase d'ordre magnétique à 120 degrés. L'état fondamental 120-degré est favorisé par les interactions AFM frustrées. Il est intéressant de noter que, dans un champ magnétique appliqué, il manque une phase d'aimantation colinéaire haut-haut-bas (UUD) qui est stabilisée par les fluctuations thermiques. Cela reflète le fait que l'ordre à travers le désordre nécessite des excitations collectives, ce qui sont absentes de la MFT. Notre résultat MFT pour la chaleur spécifique correspond qualitativement aux résultats expérimentaux tels que l'antiferromagnet de spin S=1/2 sur le réseau triangulaire KCeS_2. Enfin, nous souhaitons explorer l'un des matériaux frustrés des terres rares, le SrGd_2O_4. La structure de SrGd_2O_4 dans le plan ab est reliée par des chaînes triangulaires s'étendant le long de la direction c. Nos calculs pour ce composé, qui ne tiennent compte que des interactions d'échange, montrent que la MFT surestime la température de transition. Néanmoins, nous étudions les propriétés thermodynamiques, avec seulement des interactions d'échange, car très peu de connaissances théoriques sont disponibles sur ces composés.

Low-temperature refrigeration is important to a growing number of scientific efforts. Adiabatic demagnetization refrigeration (ADR) is one of the typical cooling methods for low temperatures. It is based on the magnetocaloric effect (MCE). The magnitude of the MCE is given by the field--induced entropy change. Competing interactions between the neighbouring spins lead to the study of frustrated magnetism. The frustration in the magnetic systems can enhance the MCE. We study the low--temperature behaviour of different quantum spin systems using Mean--Field Theory (MFT). The absence of the divergence in the specific heat plot, using MFT, at the ordering temperature is well understood by the analytical study of the spin S=1/2 Heisenberg model for a bipartite lattice. We investigate the Heisenberg model of an AFM bipartite lattice (for a spin S=2) in the presence of pure exchange interactions and the single-ion anisotropy using MFT. In zero applied ?eld, several phase transitions are identified at low temperatures from the speci?c heat and magnetization measurements. From these measurements, a magnetic phase diagram is constructed in the H-T plane. It reveals separate regions of phases with the unique magnetic ordering. The MCE is studied from the 2D phase plot of entropy. Interestingly, straight isentropes are observed in this contour plot. We also investigate a quasi one-dimensional chain compound MnNi(N O_2)_4 (en)_2 , en = ethylenediamine that contains ferromagnetically coupled chains with alternating spins of magnitude S=5/2 and 1. In the magnetic phase diagram, we identify the nature of the order in each of the phases. These phases are qualitatively similar to that of the bipartite lattice. The AFM interchain coupling gives rise to a low ordering temperature and a low saturation field that promise interesting magnetocaloric properties. Straight isentropes are still present upon calculating the full H - T diagram for the entropy. A set of exact analytical expressions in the form of the matrix for the susceptibility and specific heat is derived, using MFT, which is of the “random-phase-approximation” type. Next, we review the ground states of a spin S=1/2 antiferromagnet on a triangular lattice (AFTL). We find the spin re-orientations in the external field on the AFTL occur differently (while using MFT) in comparison to the previously observed results. At low T and with increasing H , the system evolves from a 120^{circ} magnetic ordering phase. This state is favoured by the frustrated AFM interactions. Interestingly, in an applied magnetic field an up-up-down ( UUD ) phase which is stabilized by thermal fluctuations is missing. This reflects the fact that order by disorder needs collective excitations, which are absent in the MFT. Our MFT result for specific heat qualitatively fits the experimental result, such as the spin S=1/2 triangular lattice antiferromagnet KCeS_2 . Finally, we explore one of the rare-earth frustrated materials, SrGd_2O_4 . The structure of SrGd_2O_4 in the ab plane is connected by triangular chains running along the c -direction. Our calculations which include only exchange interactions show that the MFT overestimates the transition temperature. Nevertheless, we restricted our analysis (which only includes exchange interactions) to investigate the thermodynamic properties, as very little theoretical knowledge is available about such compounds.