TGénération de térahertz et caractérisation de semiconducteurs à l'aide d'une configuration de pompe optique/sonde térahertz de l'ultraviolet à l'infrarouge

Terahertz generation and semiconductor characterization using optical-pump/terahertz probe setup from ultraviolet to infrared

• Auteur / Autrice : Dongwei Zhai
• Direction : Jean-Louis Coutaz, Frédéric Garet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique et Radiofréquences
• Date : Soutenance le 16/03/2022
• Etablissement(s) : Chambéry
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale électronique, électrotechnique, automatique, traitement du signal (Grenoble ; 199.-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de radiofréquences, optique et micro-nanoélectronique des Alpes (2007-....)
• Jury : Président / Présidente : Carlo Sirtori
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patricia Segonds
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Valdas Pasiskevicius, Éric Freysz

Mots clés

Mots clés contrôlés

Rayonnement terahertz

Mots clés libres

Uv pump

Térahertz

Carrier dynamics

Redressement optique

Uv pump

Terahertz

Carrier dynamics

Optical rectification

Résumé

Dans cette thèse, nous étudions la possibilité d'améliorer l'efficacité de la génération d'ondes térahertz (THz) par redressement optique en utilisant un pic de résonance du coefficient non-linéaire du cristal générateur. Tout d'abord, nous présentons un système THz multifonctionnel comprenant un spectromètre THz-TDS alimenté par un oscillateur paramétrique optique, une expérience de pompe optique/ sonde THz et enfin une configuration de génération par redressement optique. Dans un second temps, plusieurs expériences de génération THz par redressement optique sont menées en pompant des cristaux de ZnTe, GaSe, KTP et RKTP de l'ultraviolet vers l'infrarouge, afin d'utiliser des énergies de pompe inférieures et supérieures à celle de leur bande interdite. Nous observons clairement un pic d'émission lorsque les cristaux sont pompés près de leur bande interdite. Nous montrons que ceci provient d'un pic de non linéarité du cristal. Avec les cristaux de KTP et RKTP, nous observons même un deuxième pic à une énergie correspondant à la moitié de celle de la bande interdite. Nous démontrons que celui-ci vient également d'une exaltation de la non linéarité du cristal mais causée cette fois par l'absorption à deux photons du faisceau de pompe. A notre connaissance, c'est la première fois que ce phénomène est rapporté. Cette étude nous permet également de montré que, contrairement à ce qui est habituellement publié, le cristal de KTP se comporte comme un cristal de bande interdite indirecte. L'étude expérimentale est complétée par une étude théorique. Nous proposons un modèle de génération THz par redressement optique prenant en compte la dispersion de la susceptibilité non linéaire d'ordre 2 et les effets de propagation dans le cristal tels que l'accord de phase entre les ondes optique et THz. Ce modèle est validé par comparaison avec les résultats expérimentaux obtenus avec les cristaux de ZnTe et GaSe dans leur bande de transparence. Ceci nous permet d'optimiser la largeur du spectre THz obtenu dans ces cristaux en jouant sur leur épaisseur. Finalement, dans une dernière étude sur la génération THz par redressement optique, nous nous intéressons à la configuration en réflexion, ce qui est peu étudié jusqu'à présent.Cette thèse est complétée par deux études de caractérisation de semiconducteurs. La première concerne des nano-films d'ITO. L'épaisseur faible des échantillons nous conduit à utiliser des techniques d'optique intégrée. Les couches minces d'ITO sont ainsi déposées sur des guides d'onde en silicium ou en quartz. Nous retrouvons ainsi les caractéristiques THz de l'ITO, ce qui nous permet également d'estimer les paramètres expérimentaux nécessaires en vue d'une analyse de la dynamique des porteurs dans ce matériau. La deuxième étude concerne la durée de vie de porteurs photo-générés dans le GaAs mesurée par une expérience pompe optique/sonde THz. L'originalité de ce travail vient de l'accordabilité de la longueur d'onde de pompe que l'on fait varier de l'ultraviolet à l'infrarouge. Pour la première fois, nous observons un pic de la durée de vie des porteurs à une énergie de pompe de 2.6 eV. L'amplitude de ce pic augmente fortement avec la puissance de pompe. Nous montrons que cette effet ne peut s'expliquer par une excitation dans des bandes de conduction supérieures, ni par de la diffusion inter-vallées, sans toutefois trouver une explication satisfaisante.

In this thesis, we investigate the possibility to enhance terahertz (THz) generation by nonlinearity resonance in optical rectification (OR). Firstly, we develop a multifunctional time-domain THz system that combines a classic THz time-domain spectroscopy setup fed by an optical parametric oscillator, the optical/pump-THz/probe technique, and OR generation configuration. Then, we perform OR THz generation in ZnTe, GaSe, KTP/RKTP by pumping these crystals from UV to IR, that is from below to above their bandgap energies. We observe a clear peak of THz emission when the crystals are pumped around their bandgap. We show that these peaks are due to an enhancement of the crystal nonlinearity at the bandgap. Moreover, the THz signal exhibits a second maximum at half-the-bandgap in KTP/RKTP. We demonstrate that it is related to a two-photon enhanced nonlinearity by performing a two-photon absorption study of these crystals. To the best of our knowledge, this is the fisrt time such a phenomenon is reported. During this study, we also demonstrate that, contrary to what was published, KTP is a indirect bandgap crystal. Meantime, we modeled OR THz generation by taking into account the second-order nonlinear susceptibility dispersion and phase-matching effect, which is validated by fitting the experimental results in the transparent range of ZnTe and GaSe crystals. This leads us to optimize the THz spectral bandwidth delivered by ZnTe an GaSe by adjusting the sample thickness. Finally, we perform preliminary measurements of THz generation in a OR reflection scheme. Here again, this result is original. Finaly, we start a related investigation on ITO nano-thin films. Because of the small film thickness, we apply integrated optics techniques adapted to the THz range, by depositing the films over a silicon or quartz THz waveguide. We retrieve the known THz characteristics of ITO and we estimate the experimental parameters requested to perform a photo-carrier dynamics study in doped ITO films.The thesis work is completed by another associated study. We use the optical-pump/THz-probe setup to determine the photo-carrier lifetime in GaAs, when the pump wavelength is tuned from visible to UV. For the first time, we observe a peak of the photo-carrier lifetime (650~900 ps) at 2.6 eV in GaAs, i.e. 2~3 times longer than at other pump wavelengths, which increases strongly with the laser power density. This phenomenon cannot be explained by intervalley scattering or excitation in higher conduction bands.