Etude de l’évolution de particules atmosphériques uniques en lévitation : application à la qualité de l’air et au changement climatique

Study of the evolution of a single atmospheric particle in levitation : application to air quality and climate change

• Auteur / Autrice : Clara Becote
• Direction : Eric Villenave, Sophie Sobanska
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Analytique et Environnementale
• Date : Soutenance le 14/12/2022
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Environnements et Paléoenvironnements Océaniques et Continentaux (Talence, Gironde ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Gilles Mailhot
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Émilie Perraudin, Stéphane Coussan
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gilles Mailhot, Denis Petitprez

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lévitation acoustique

Aérosols organiques secondaires

Chimie de l'atmosphère

Mots clés libres

Chimie atmosphérique

AOS

Lévitation acoustique

Évaporation

Hygroscopicité

Atmospheric chemistry

SOAs

Acoustic levitation

Evaporation

Hygroscopicity

Résumé

L’objectif de la thèse était d’étudier le vieillissement des aérosols organiques secondaires (AOS) à l’échelle de la particule individuelle. Cet objectif s’inscrit pleinement dans le besoin urgent de combler notre manque de connaissances sur les voies de formation et de devenir atmosphérique des AOS. La lévitation acoustique est une technique expérimentale qui permet de s’affranchir de l’influence du support pour l’étude des propriétés physico-chimiques d’une particule atmosphérique. Le couplage d’un dispositif de lévitation acoustique avec la spectroscopie vibrationnelle nous a permis d’obtenir des informations sur la composition et les états de mélange chimiques des particules. Enfin, le développement d’un couplage de la spectrométrie de masse (PTR-TOF-MS) au dispositif de lévitation acoustique a permis l’analyse de la phase gazeuse dans la cellule de lévitation. In fine, ces développements instrumentaux nous permettent de suivre les modifications des phases particulaire et gazeuse en temps réel afin d’avoir une meilleure compréhension des mécanismes de vieillissement des aérosols. Nous nous sommes notamment intéressés dans cette thèse aux processus d’évaporation et aux propriétés d’hygroscopicité de particules de mélanges AOS/sels. L’influence de la composition chimique et de l’état de mélange de la particule sur ces processus a été mise en évidence. Les résultats obtenus confirment la complexité des propriétés chimiques des aérosols qui influent directement et indirectement sur le changement climatique au niveau global.

The objective of this Ph.D. thesis was to study the aging of secondary organic aerosols (SOAs) at the single particle scale. This objective is fully in line with the urgent need to fill our lack of knowledge on the formation and aging pathways of SOAs in the atmosphere. Acoustic levitation is an experimental technique that allows eliminating the influence of the substrate when studying the physico-chemical properties of atmospheric particles. A combination of an acoustic levitation device and vibrational spectroscopy allowed us to obtain information on the composition and chemical mixing states of the particles. More, a new set-up development coupling mass spectrometry (PTR-TOF-MS) and acoustic levitation allowed the gas phase analysis in the levitation cell. It was therefore possible to follow the modifications of the particulate and gaseous phases in real time in order to have a better understanding of the aerosol aging mechanisms. We particularly focused our study on evaporation processes and hygroscopic properties of SOA/salt mixture particles. We demonstrated the influence of the chemical composition and the mixing state of the particle on such processes. These results confirm that the chemical complexity of aerosol properties directly and indirectly influence global climate change.