Étude expérimentale et numérique des propriétés hors-équilibre de métaux dans le régime dense et tiède à l'échelle femtoseconde

Experimental and numerical study of out-of-equilibrium properties in the warm dense matter regime of metals at the femtosecond timescale

• Auteur / Autrice : Adrïan Grolleau
• Direction : Fabien Dorchies
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 02/03/2022
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Franck Gobet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fabien Dorchies, Franck Gobet, Marco Cammarata, Stéphane Sebban, Raffaella Torchio
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Marco Cammarata, Stéphane Sebban

Mots clés

Mots clés contrôlés

Techniques pompe-sonde

Matière dense et tiède

Métaux de transition -- Composés

Molybdène

Faisceaux laser

Mots clés libres

Métal de transition

Molybdène

Pompe sonde

Laser

Matière dense et tiède

Transition metal

Laser

Molybdenum

Pump probe

Warm dense matter

Résumé

L’irradiation de matériaux par un faisceau laser infra-rouge de durée femtoseconde permet de porter la matière dans le régime dense et tiède, frontière entre la physique du solide et la physique des plasmas. Á une échelle de temps aussi courte, on provoque une situation hors-équilibre thermique, où une grande quantité d’énergie est déposée dans les électrons tandis que les ions restent froids. Ce fort déséquilibre peut alors provoquer de grandes modifications des propriétés de la matière. L’étude présentée ici se penche sur deux métaux différents dans le régime dense et tiède hors-équilibre, le cuivre et le molybdène. Ces métaux ont été étudiés expérimentalement en utilisant la spectroscopie d’absorption des rayons X près des seuils (XANES) résolue en temps, ainsi que des simulations numériques dites ab initio et hydrodynamiques. Ces dernières permettent respectivement d’étudier la matière à l’échelle atomique au travers des structures électronique et ionique, et à l’échelle macroscopique en décrivant le comportement des électrons et des ions suite à un dépôt d’énergie. En utilisant ces trois outils (parmi d’autres), le cuivre a beaucoup été étudié dans le régime dense et tiède hors-équilibre. Notamment, un diagnostic quantitatif de la température des électrons dans le cuivre a été développé dans le passé, basé sur la spectroscopie XANES au seuil L3 et des simulations ab initio. Dans la continuité de ce résultat, nous avons étudié le transport de l’énergie électronique dans le cuivre chauffé par laser à l’échelle femtoseconde, et mis en évidence que, au delà d’un certain flux laser, ce transport est dominé par la diffusion thermique plutôt que par le transport d’électrons balistiques. Ensuite, nous avons transposé la méthodologie d’étude de la matière dense et tiède sur le molybdène, choisi en tant que prototype de métal de transition pour les études dans ce régime. Des simulations hydrodynamiques nous ont permis d’estimer les conditions thermodynamiques caractéristiques du molybdène à la suite d’un chauffage par une impulsion laser femtoseconde. Ensuite, une batterie de simulations ab initio ont été conduites. Elles ont permis d’identifier des motifs spécifiques dans les spectres XANES au seuil L3 du molybdène, ses liens avec les structures électronique et atomique, et comment cela change dans le régime dense et tiède en fonction de la température et de la densité. Enfin, une expérience préliminaire de spectroscopie XANES sur le molybdène dense et tiède nous a montré que le spectre froid du molybdène expérimental est en très bon accord avec les résultats des simulations ab initio. De plus, cette expérience a aussi montré qu’il était possible d’observer expérimentalement les changements du spectre XANES attendus par les simulations sur le molybdène.

The irradiation of materials using a femtosecond infrared laser brings matter in the so called warm dense matter regime, a frontier between solid state physics and plasma physics. At such a short timescale, an out-of-equilibrium situation occurs, where a great amount of energy is deposited on electrons, while the ions remains cold. This out-of-equilibrium regime may induce strong changes in the properties of the matter. This study focus on two different metals in the warm dense matter regime, copper and molybdenum. These metals have been studied experimentally using time-resolved X-ray absorption near edge spectroscopy (XANES), and numerically using ab initio simulations and hydrodynamics simulations. These simulations allow us to study matter respectively at the atomic scale through the electronic and ionic structures, and to the macroscopic scale by describing the behaviors of electrons and ions subsequent to an energy deposition. Amongst others, these three tools have been used to study copper extensively in the out-of-equilibrium warm dense matter regime. In particular, a diagnostic for the electronic temperature in copper have been developed, based on XANES spectroscopy near the L3 edge and ab initio simulations. Using these results, we studied the dynamics of the electron temperature in laser-heated warm dense copper at the femtosecond timescale, and highlighted that, beyond a certain laser flux, the electron energy transport transport is dominated by thermal diffusion rather than ballistic electron transport. Then, we transposed the methodology to study warm dense matter on the molybdenum, chosen to be the prototype for the study of transition metals in this regime. Hydrodynamics simulations allow us to estimate the typical thermodynamical conditions of molybdenum after a femtosecond laser pulse interaction. Ab initio simulations have then be conducted on warm dense molybdenum. Specifics features in the XANES spectra near the L3 edge of molybdenum have been identified, linked to the electronic and atomic structures, and their changes in the warm dense matter regime correlated to the temperature and density conditions. Finally, a preliminary XANES experiment conducted on warm dense molybdenum showed that the cold XANES spectra is in good agreement with the results of the ab initio simulations. Moreover, it also showed that it is possible to observe the changes in the spectra of molybdenum expected by the simulations in the warm dense regime.