Stockage géologique de CO2 : dynamique des éléments traces en contexte de fuite de CO2 proche surface et impacts sur la qualité des eaux : approche expérimentale en laboratoire et in-situ

Geological storage of CO2 : trace element dynamics in a near-surface CO2 leakage context and impacts on water quality : aboratory and in-situ experimental approach

• Auteur / Autrice : Lena Rossi
• Direction : Corinne Loisy, Adrian Cerepi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences et technologies (terre, eau, image)
• Date : Soutenance le 27/10/2022
• Etablissement(s) : Bordeaux 3
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Montaigne-Humanités (Pessac, Gironde ; 2007-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Géoressources et Environnement (Pessac)
• Jury : Président / Présidente : Bruno Garcia
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Corinne Loisy, Adrian Cerepi, Eric Pili, Daniel Broseta, Alexandra Coynel, Pierre Cézac
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Eric Pili, Daniel Broseta

Mots clés

Mots clés contrôlés

Réservoirs carbonatés

Aquifères

Interaction eau-roche

Captage et stockage du dioxyde de carbone

Mots clés libres

Stockage géologique du CO2

Fuite de CO2

Interactions gaz-eau-roche

Eléments traces

Aquifère carbonaté

Suivi géochimique

CO2 geological storage

CO2 leakage

Gas-water-rock interaction

Traces elements

Carbonated aquifer

Geochemical monitoring

Résumé

Afin d’atteindre l'objectif de neutralité carbone en 2050 fixé par l'Union européenne (Green Deal), le captage et le stockage du CO2 (CSC) dans des réservoirs géologiques profonds se positionnent comme une solution majeure. Bien que cette technologie CSC soit étudiée depuis plusieurs années et déjà établie à l'échelle industrielle dans certains pays, il existe un risque que le CO2 atteigne un aquifère d'eau douce sus-jacent, polluant cette ressource en eau par libération d’éléments traces en raison des interactions entre le CO2, l’eau et la roche de l’aquifère.Rattaché à cette problématique, ce travail de thèse a pour objectif d’évaluer l’impact d’une fuite de CO2 sur la chimie des eaux souterraines, et particulièrement la dynamique des éléments traces dissous dans un aquifère carbonaté d’eau douce peu profond situé à Saint-Emilion (France). Deux expériences in-situ ont été menées en période de basses et hautes eaux. Les résultats ont mis en évidence l’influence des conditions hydrogéologiques sur l’intensité de la perturbation du système et sur le déplacement du panache en raison de l’hétérogénéité physique de la roche. En condition de basses eaux, une réponse rapide du système carbonaté via l’évolution des différents paramètres physicochimiques a été observée reflétant la dissolution de la calcite. Appuyés par une modélisation géochimique, plusieurs types d’évolution des concentrations en éléments traces, en lien avec des réactions de dissolution/précipitation et d’adsorption/désorption ont été révélés. En condition de hautes eaux, l’intensité de la perturbation du système carbonaté a été limitée par un gradient hydraulique et une vitesse d’écoulement plus élevés ainsi que par un effet de dilution plus important. En complément, trois séries d’expériences en batchs en laboratoire ont été réalisées avec des sédiments carbonatés provenant du même aquifère. Les résultats ont montré une réponse immédiate du système. Plusieurs comportements des éléments traces, différents des observations in-situ, ont été observés.Au cours de ces expériences, les concentrations de certains éléments ont dépassé les normes de qualité définies pour l'eau douce naturelle à destination de la consommation humaine. Ces mêmes concentrations sont revenues rapidement à un niveau naturel, montrant ainsi le pouvoir tampon des systèmes carbonatés et leur résilience dans ces conditions expérimentales. L’ensemble des résultats présentés mettent en avant l’importance de la caractérisation précise de l’hétérogénéité physique et chimique de l’aquifère à risque, d’un suivi spatio-temporel régulier de la chimie de ses eaux souterraines, de la caractérisation précise des chemins préférentiels d’écoulement, ainsi que de la minéralogie des sédiments.

To reach the European Union's 2050 carbon neutrality target (Green Deal), CO2 capture and storage (CCS) in deep geological reservoirs is emerging as a major solution. Although this CCS technology has been studied for several years and is already established on an industrial scale in some countries, there is a risk that the CO2 will reach an overlying freshwater aquifer, polluting this water resource by releasing trace elements due to the interactions between the CO2, the water and the rock in the aquifer.Related to this problem, this thesis work aims to evaluate the impact of a CO2 leak on groundwater chemistry, particularly the dynamics of dissolved trace elements in a shallow freshwater carbonate aquifer located in Saint-Emilion (France). Two in-situ experiments were conducted during low and high water periods. The results highlighted the influence of hydrogeological conditions on the intensity of the disturbance of the system and the movement of the plume due to the physical heterogeneity of the rock. Under low water conditions, a rapid response of the carbonate system via the evolution of different physicochemical parameters was observed reflecting the dissolution of calcite. Supported by geochemical modelling, several types of the evolution of trace element concentrations, linked to dissolution/precipitation and adsorption/desorption reactions were revealed. Under high water conditions, the intensity of the disturbance of the carbonate system was limited by a higher hydraulic gradient and flow velocity as well as by a higher dilution effect. In addition, three series of laboratory batch experiments were carried out with carbonate sediments from the same aquifer. The results showed an immediate response from the system. Several trace element behaviours, different from the in-situ observations, were observed.During these experiments, the concentrations of some elements exceeded the quality standards defined for naturally fresh water for human consumption. These same concentrations quickly returned to a natural level, thus showing the buffering capacity of carbonate systems and their resilience under these experimental conditions. All the results presented highlight the importance of precise characterisation of the physical and chemical heterogeneity of the aquifer, regular spatio-temporal monitoring of its groundwater chemistry, precise characterisation of the preferential flow paths, and the mineralogy of the sediments.